聚（環(huán)氧乙烷）（PEO）基電解質(zhì)因其安全性高和柔性好而被廣泛應(yīng)用于LiFePO₄/Li固態(tài)電池。然而，這種電池的能量密度不盡人意，使用壽命較短，這阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。

圖1 GCN-LiI-PEO的作用示意及表征

清華大學(xué)王海輝、浙江大學(xué)陸俊、華南理工大學(xué)王素清等提出將石墨氮化碳納米片（GCN）輔助堿金屬碘化物作為PEO基電解質(zhì)的多功能填料。研究發(fā)現(xiàn)，GCN的引入可通過吸附作用固定碘的位置，從而減少碘的遷移并促進碘氧化還原反應(yīng)的動力學(xué)。

除了降低PEO結(jié)晶度和提高電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率外，GCN輔助堿金屬碘化物的加入還能促進鋰的遷移，在鋰負(fù)極上構(gòu)建穩(wěn)定的界面相，并使鋰均勻沉積。此外，新穎的是，在2.0-4.0 V的電壓范圍內(nèi)，碘化物參與的可逆氧化還原反應(yīng)（包括I^–/I₃^–和I₃^–/I₂）可為LiFePO₄/Li電池提供額外的容量。

圖2 動力學(xué)研究

結(jié)果，使用GCN-LiI改性PEO電解質(zhì)（GCN-LiI-PEO）的全固態(tài)LiFePO₄/Li電池在0.1C時可實現(xiàn)228.4 mAh g^-1的高放電容量，在10C時可實現(xiàn)99.2 mAh g^-1的卓越倍率能力，在0.5C下循環(huán)900次后可實現(xiàn)87.3%的高容量保持率。此外，采用GCN-assisted-KI或NaI的LiFePO₄/Li電池也實現(xiàn)了高容量和較長的循環(huán)壽命。這項研究為開發(fā)高能量密度固態(tài)電池開辟了一條前景廣闊的道路。

圖3 全固態(tài)LiFePO₄/Li電池的性能

Exploiting Iodine Redox Chemistry for Achieving High-Capacity and Durable PEO-Based All-Solid-State LiFePO4/Li Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301462