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?化學(xué)所/清華JACS：非常規(guī)雙向壓縮應(yīng)變Ni-Ir界面，協(xié)同促進(jìn)堿性氫氧化反應(yīng)

堿性氫氧化反應(yīng)(HOR)涉及吸附的氫(H_ad)和羥基(OH_ad)物質(zhì)的偶聯(lián)，因此堿性HOR速率遠(yuǎn)低于酸性HOR(數(shù)量級(jí))。根據(jù)Sabatier原理，開發(fā)對(duì)兩種反應(yīng)中間體具有適當(dāng)結(jié)合能的電催化劑對(duì)于加速HOR至關(guān)重要，但實(shí)現(xiàn)該目標(biāo)仍具有挑戰(zhàn)性。近日，中科院化學(xué)研究所胡勁松和清華大學(xué)張亮等首次提出了一個(gè)非常規(guī)的雙邊壓縮應(yīng)變Ni-Ir界面(Ni-Ir(BCS))作為有效的協(xié)同HOR位點(diǎn)，以協(xié)調(diào)H_ad和OH_ad物種的吸附和活化。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在較小的Ni晶格中，Ir晶格受到壓縮，而較大的Ir晶格將周圍的Ni原子推開，導(dǎo)致界面處發(fā)生雙向壓縮應(yīng)變。在HOR過程中，Ir組分和Ni組分分別作為HOR的H_ad和OH_ad吸附位點(diǎn)，Ir的顯著壓縮應(yīng)變和從Ni到Ir電子轉(zhuǎn)移的配體效應(yīng)將Ir中心的過強(qiáng)HBE減弱到中等水平。

同時(shí)，鄰近Ni中心的壓縮應(yīng)變減弱了不利的OHBE(由配體效應(yīng)引起)，促進(jìn)了OH_ad物種的反應(yīng)和解吸。此外，吉布斯自由能和動(dòng)力學(xué)能壘計(jì)算表明，H_ad和OH_ad的協(xié)同減弱吸附顯著優(yōu)化了它們的耦合熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)。

然后，通過在石墨烯負(fù)載的高密度Ni納米晶的晶格中嵌入亞納米級(jí)的Ir原子團(tuán)簇成功構(gòu)建了Ni-Ir(BCS)/G。亞納米尺寸和表面組裝形成了豐富的協(xié)同壓應(yīng)變位點(diǎn)，同時(shí)Ir團(tuán)簇在非遷移性Ni納米晶中的錨定穩(wěn)定了異質(zhì)界面。

結(jié)果表明，所構(gòu)建的Ni-Ir (BCS)/G材料具有優(yōu)異的HOR性能，其質(zhì)量活性分別是工業(yè)Ir/C和Pt/C的7.95倍和2.88倍，并具有良好的長(zhǎng)期耐久性和優(yōu)異的CO耐受性?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作詳細(xì)闡述了HOR過程中涉及的協(xié)同吸附和多反應(yīng)物活化，這為合理設(shè)計(jì)高效的HOR電催化劑提供了思路。

Unconventional Bilateral Compressive Strained Ni–Ir Interface Synergistically Accelerates Alkaline Hydrogen Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02487

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/993666578e/

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