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?安大AFM：異質(zhì)結(jié)構(gòu)釕團(tuán)簇基催化劑的合理設(shè)計實現(xiàn)高效析氫

日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境污染促使人們探索可持續(xù)的、環(huán)境友好的可再生能源。氫能作為最具前景的化石燃料替代品之一，以其零碳排放和可持續(xù)發(fā)展的優(yōu)勢受到越來越多的關(guān)注。電催化析氫反應(yīng)(HER)是最具前景的綠色制氫技術(shù)之一。到目前為止，貴金屬Pt基材料仍然是優(yōu)異的HER電催化劑。

然而，其高昂的價格和稀缺性嚴(yán)重阻礙了其廣泛應(yīng)用。另一方面，在質(zhì)子交換膜型電解槽的酸性溶液、海水電解的中性溶液和堿性電解槽的堿性溶液中，仍然缺乏有效的通用型電催化劑來更好地催化HER。在某種意義上，通用型電催化劑的開發(fā)也可以降低催化劑的生產(chǎn)成本。因此，探索低成本、高性能的通用HER催化劑是迫切而具有挑戰(zhàn)性的。

基于此，安徽大學(xué)周亦彤和遇鑫遙(共同通訊)等人提出了一種合理且通用的設(shè)計策略，通過具有高功函數(shù)和易解離水的載體來提高釕團(tuán)簇的HER活性。

本文首先在1 M KOH電解質(zhì)中測試了合成的電催化劑的HER性能。線性掃描伏安(LSV)曲線表明，Ru/C和Mo₂C/C需要57和283 mV的過電位才能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度。與之形成鮮明對比的是，引入Mo₂C后，Mo₂C-Ru/C只需要22 mV的過電位就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，這甚至優(yōu)于商業(yè)Pt/C(41 mV)。

此外，在100 mV的過電位下，Mo₂C-Ru/C的質(zhì)量活性為26.37 A mg_Ru^-1，約為Ru/C (5.07 A mg_Ru^-1)的5.2倍，是商業(yè)Pt/C(1.15 A mg_Ru^-1)的22.9倍，這表明Mo₂C-Ru/C具有較高的貴金屬利用率。

令人印象深刻的是，Mo₂C-Ru/C的HER活性也優(yōu)于近年來大多數(shù)報道的Ru基HER催化劑。為了測試Mo₂C-Ru/C的通用性，本文進(jìn)一步測試了Mo₂C-Ru/C在堿性海水(1 M KOH)、酸性溶液(0.5 M H₂SO₄)和中性電解質(zhì)(1 M PBS)中的HER性能。在堿性海水中，Mo₂C-Ru/C只需要30和95 mV的過電位就可以達(dá)到10和100 mA cm^-2的電流密度，該活性仍然優(yōu)于Pt/C、Ru/C和Mo₂C/C催化劑。

令人興奮的是，Mo₂C可以在真正的堿性海水中穩(wěn)定地催化HER，并且Mo₂C-Ru/C催化劑在PBS(10 mA cm^-2，66 mV dec^-1)和H₂SO₄(10 mA cm^-2，67 mV dec^-1)溶液中也表現(xiàn)出良好的HER活性，具有較小的過電位和Tafel斜率。此外，Mo₂C-Ru/C催化劑在堿性海水，中性和酸性介質(zhì)中也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

本文的理論計算有效的驗證了選擇Mo₂C作為載體可以提高Ru團(tuán)簇的HER活性。體相Ru、Ru團(tuán)簇和Mo₂C的功函數(shù)分別為5.1、3.8和6.0 eV，而異構(gòu)結(jié)構(gòu)Mo₂C-Ru的功函數(shù)為5.4 eV，高于Ru團(tuán)簇。因此，電子在界面上更容易從Ru轉(zhuǎn)移到Mo₂C。然后，本文研究了引入Mo₂C對H₂脫附過程的影響。

研究后發(fā)現(xiàn)，Ru團(tuán)簇的氫自由能(ΔG_H*，-0.53 eV)高于體相Ru(-0.34 eV)，這不利于氫氣釋放。相比之下，Mo₂C-Ru的ΔG_H*值(-0.16 eV)更接近于0 eV，這表明引入Mo₂C可以降低Ru的氫氣吸附，有利于后續(xù)的產(chǎn)氫。

本文還進(jìn)一步研究了Mo₂C對水解離的貢獻(xiàn)。與體相Ru(1.02 eV)和Ru團(tuán)簇(0.9 eV)相比，Mo₂C的水解離能壘最低(0.64 eV)，這說明Mo₂C具有較好的水解離能力。相應(yīng)的，Mo₂C-Ru的Mo₂C位點(diǎn)的水解離能壘(0.64 eV)小于Mo₂C-Ru的Ru位點(diǎn)的水解離能壘(1.05 eV)，這表明Mo₂C對加速M(fèi)o₂C-Ru的水解離動力學(xué)有促進(jìn)作用。

此外，Bader電荷分析顯示Ru原子帶正電荷(+1.17 e)，這表明H在Ru簇上的吸附減弱。Ru團(tuán)簇的d帶中心比體相Ru更接近費(fèi)米能級，這表明反應(yīng)中間體被Ru團(tuán)簇強(qiáng)烈吸附。相比之下，異質(zhì)結(jié)構(gòu)Mo₂C-Ru的d帶中心與Ru團(tuán)簇相比遠(yuǎn)離費(fèi)米能級，導(dǎo)致其與氫的結(jié)合較弱，從而提升了其HER活性?？傊?，本文為合理設(shè)計用于各種儲能和轉(zhuǎn)換裝置的高性能HER催化劑開辟了新的視角。

Rational Design of Heterostructured Ru Cluster-Based Catalyst for pH Universal Hydrogen Evolution Reaction and High-Performance Zn-H₂O Battery, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202301925.

https://doi.org/10.1002/adfm.202301925.

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