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?青科大Chem. Eng. J.：調(diào)節(jié)RuCoMoyOx的非晶/晶態(tài)非均相界面實(shí)現(xiàn)高效全水解

為了實(shí)現(xiàn)“碳中和”的目標(biāo)，開發(fā)和利用清潔能源已成為這個(gè)時(shí)代的主旋律。氫氣作為一種零碳排放、高儲(chǔ)能的新型清潔能源，在工業(yè)生產(chǎn)中具有替代化石燃料的巨大潛力。在所有產(chǎn)氫技術(shù)中，電解水技術(shù)以其零碳排放和成熟發(fā)展而脫穎而出。值得注意的是，電催化劑是影響電解水反應(yīng)效率的一個(gè)重要因素。

目前工業(yè)電催化劑多為貴金屬基電催化劑，尤其是Pt/C和RuO₂(或IrO₂)。然而，高昂的成本和少量的地殼儲(chǔ)存限制了其廣泛應(yīng)用。因此，非貴金屬催化劑被認(rèn)為是貴金屬催化劑的良好替代催化劑。雖然非貴金屬基復(fù)合材料也具有快速的動(dòng)力學(xué)，但與貴金屬相比仍有明顯的差距。因此，將微量的貴金屬摻雜到非貴金屬基催化劑中是一種降低成本、提高催化劑本征活性的巧妙方法。

基于此，青島科技大學(xué)杜云梅和李彬(共同通訊)等人采用共沉淀-微波法合成了a/c(非晶/晶態(tài))-RuCoMo_yO_x/NF(泡沫鎳)電催化劑。

本文在1.0 M KOH溶液中，利用標(biāo)準(zhǔn)的三電極體系對(duì)催化劑進(jìn)行了析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)性能測(cè)試。本文首先測(cè)試并分析了不同催化劑的HER性能。測(cè)試結(jié)果表明，a/c-RuCoMo_yO_x/NF催化劑的HER活性最佳，通過(guò)39 mV和128 mV的過(guò)電位就可以達(dá)到10和100 mA cm^-2的電流密度，低于Pt/C-NF(78和173 mV)、a/c-CoMo_yO_x/NF(141和268 mV)和Co-ZIF-L/NF(201和299 mV)。

當(dāng)a/c-RuCoMo_yO_x/NF作為OER陽(yáng)極催化劑時(shí)，僅需要166 mV和337 mV的過(guò)電位就能分別達(dá)到10和100 mA cm^-2的電流密度，這同樣低于a/c-CoMo_yO_x/NF(376 mV和451 mV)、Co-ZIF-L/NF(385 mV和465 mV)和RuO₂-NF(448 mV和554 mV)。

鑒于a/c-RuCoMo_yO_x/NF優(yōu)異的性能，本文組裝了a/c-RuCoMo_yO_x/NF||a/c-RuCoMo_yO_x/NF堿性電解槽來(lái)研究其全水解性能。不出所料，a/c-RuCoMo_yO_x/NF||a/c-RuCoMo_yO_x/NF只需要1.58 V的電壓就能達(dá)到100 mA cm^-2的電流密度，遠(yuǎn)小于a/c-CoMo_yO_x/NF||a/c-CoMo_yO_x/NF(1.658 V)和Co-ZIF-L/NF||Co-ZIF-L/NF(1.68 V)。此外，在大多數(shù)報(bào)道的催化劑中，a/c-RuCoMo_yO_x/NF||a/c-RuCoMo_yO_x/NF達(dá)到100 mA cm^-2的電流密度所需的電壓是最小的。

為了進(jìn)一步探究具有非晶/晶態(tài)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的a/c-RuCoMo_yO_x/NF在HER和OER過(guò)程中催化活性的來(lái)源和反應(yīng)機(jī)理，本文進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算。本文構(gòu)建了晶態(tài)Ru-CoMoO₄模型、非晶Ru-CoMoO_x模型以及由晶態(tài)Ru-CoMoO₄和非晶Ru-CoMoO_x組成的Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)模型。

計(jì)算結(jié)果表明，Ru-CoMoO₄模型在費(fèi)米能級(jí)上沒(méi)有峰，這說(shuō)明其半導(dǎo)體性質(zhì)和較差的電導(dǎo)率。與Ru-CoMoO₄模型不同，Ru-CoMoO_x模型在費(fèi)米能級(jí)上具有一定的電子態(tài)密度，這表明原子分布無(wú)序的Ru-CoMoO_x模型具有一定的電導(dǎo)率。值得注意的是，Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x模型在費(fèi)米能級(jí)上表現(xiàn)出比Ru-CoMoO_x模型更高的態(tài)密度，這一現(xiàn)象進(jìn)一步揭示了非晶/晶態(tài)異質(zhì)界面有利于加速電子轉(zhuǎn)移，使得材料的電導(dǎo)率有所提高。

為了深入闡明a/c-RuCoMo_yO_x/NF的HER和OER真實(shí)活性位點(diǎn)，本文在Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x模型中計(jì)算了HER和OER過(guò)程中晶態(tài)Ru-CoMoO₄相的Co位點(diǎn)和Ru位點(diǎn)以及非晶Ru-CoMoO_x相的Co位點(diǎn)和Ru位點(diǎn)的吉布斯自由能。

根據(jù)計(jì)算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，非晶Ru-CoMoO_x相Ru位點(diǎn)上H吸附吉布斯自由能(ΔG_H*)僅為-0.16 eV，這表明Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)中非晶Ru-CoMoO_x的Ru原子作為HER活性位點(diǎn)加速氫的逸出。此外，在Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x模型中，OER在不同位點(diǎn)的速率決定步驟是^*O→^*OOH。

其中，晶態(tài)Ru-CoMoO₄相中Ru位點(diǎn)的^*O→^*OOH過(guò)程的能壘最低(1.56 eV)，這揭示了Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)中晶態(tài)Ru-CoMoO₄相中的Ru原子是OER的活性中心。綜上所述，本研究為非晶/晶態(tài)異質(zhì)界面的構(gòu)建和界面區(qū)域的控制提供了新的思路和便捷的方法，并為通過(guò)調(diào)節(jié)非晶區(qū)域制備高效電催化劑指明了方向。

Modulating Amorphous/Crystalline Heterogeneous Interface in RuCoMoyOx Grown on Nickel Foam to Achieve Efficient Overall Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143993.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143993.

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