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段國(guó)義/徐寶華Appl. Catal. B：Sn基氧化還原循環(huán)介導(dǎo)的微環(huán)境調(diào)控增強(qiáng)了CO到C2+轉(zhuǎn)化

一氧化碳(CO)是一種重要的化工原料，而傳統(tǒng)的CO轉(zhuǎn)化工藝需要高溫高壓，因此在溫和條件下將CO轉(zhuǎn)化為高附加值的(C₂₊)化學(xué)品具有重要的理論和實(shí)踐意義。其中，電催化CO→C₂₊產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化也是電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)生成C₂₊產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。通過制備具有高活性、高穩(wěn)定性和高選擇性的電催化劑對(duì)實(shí)現(xiàn)CO₂→CO→C₂₊的高效串聯(lián)轉(zhuǎn)化具有重要意義。迄今為止，在CORR研究中，催化劑在大于-500 mA cm^-2的電流密度下實(shí)現(xiàn)對(duì)C₂₊產(chǎn)物(FE_C2+>95%)的高選擇性仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，北京理工大學(xué)段國(guó)義和徐寶華(共同通訊)等人為了提高催化劑對(duì)C₂₊產(chǎn)物(FE_C2+)在高反應(yīng)速率下的選擇性，通過引入Sn介導(dǎo)的氧化還原循環(huán)調(diào)節(jié)了Cu@PIL中Cu位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和微環(huán)境。

本文在自制的流動(dòng)池中，利用KOH電解質(zhì)溶液(1 M)對(duì)Cu@PIL@Sn-x(x=0.5，1.0，2.0)的CORR性能進(jìn)行了測(cè)試。在恒定總電流密度(j_total)范圍為-100至-700 mA cm^-2的條件下，向氣室內(nèi)輸入100.0 vol%的CO氣體進(jìn)行恒流電解?？偟膩碚f，Cu@PIL@Sn-x對(duì)C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率很高(FE_C2+>~70%)。

相比之下，Cu@PIL上的FE_C2+隨著j_total的增加而不斷減少(89.4%@-100 mA cm^-2，11.8%@-700 mA cm^-2)。值得注意的是，Cu@PIL@Sn-1.0在j_total為-500 mA cm^-2時(shí)，獲得了最高的96.8%的FE_C2+以及-484.0 mA cm^-2的高j_C2+。

相比之下，Cu@PIL@Sn-0.5和Cu@PIL@PIL-2.0最優(yōu)的FE_C2+分別為89.7%(j_total為-500.0 mA cm^-2)和94.3%(j_total為-200.0 mA cm^-2)。此外，催化劑的C₂₊產(chǎn)物主要含有乙酸和乙醇，乙烯含量較低，同時(shí)Cu@PIL@Sn-1.0在j_total為-700 mA cm^-2時(shí)，獲得了最高的j_C2+值為-550.2 mA cm^-2，并具有中等的78.6%的FE_C2+，如此高的j_C2+性能超過了大多數(shù)報(bào)道的j_C2+值。

此外，與Cu@PIL相比，Cu@PIL@Sn-x表現(xiàn)出更高的乙醇選擇性和更低的C₂H₄選擇性，這可能是由于在Cu中引入Sn，提高了Cu的表面親氧性，從而增加了乙醇的生成。

本研究通過引入Sn介導(dǎo)的氧化還原循環(huán)，研究了PIL(聚(離子液體))中Cu NP的微環(huán)境調(diào)控。PIL層的密集螯合位點(diǎn)、靜電網(wǎng)絡(luò)和多孔結(jié)構(gòu)允許Sn以高度分散的方式到達(dá)預(yù)分散的Cu NP，從而在制備過程中通過Sn介導(dǎo)的好氧氧化有效地將Cu NP表面轉(zhuǎn)化為高價(jià)態(tài)物質(zhì)，這些Cu@PIL@Sn-x催化劑也表現(xiàn)出對(duì)C₂₊產(chǎn)物優(yōu)異的選擇性和良好的電催化CORR穩(wěn)定性，特別是在高反應(yīng)速率下。

機(jī)理研究表明，這不僅與豐富的高價(jià)態(tài)Cu物質(zhì)有關(guān)，而且與鄰近的Sn-Cl物質(zhì)有關(guān)。在這方面，使用富含Cl的PIL層和基于Sn的Cu-Sn雙金屬形式(而不是合金)對(duì)于CORR體系實(shí)現(xiàn)高活性、高C₂₊選擇性和高穩(wěn)定性至關(guān)重要。這些發(fā)現(xiàn)突出了PIL-金屬雜化在調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和微環(huán)境從而提高催化劑的電催化性能方面的優(yōu)勢(shì)和巨大潛力。

在實(shí)際應(yīng)用中，CORR有利于在溫和的條件下將簡(jiǎn)單的C1轉(zhuǎn)化為其他多樣的高價(jià)值的化學(xué)品，此外CORR也是電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。在這方面，高效的CORR有利于通過兩步串聯(lián)策略將CO₂轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物，即CO₂→CO→C₂₊高效過程?？傊?，本文的研究有利于推動(dòng)未來CORR的發(fā)展。

Sn-based Redox Cycle Mediated Microenvironment Regulation of Cu Sites on Poly(ionic liquid) Enhance Electrocatalytic CO-to-C₂₊ Conversion, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122969.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122969.

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