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探索新型高效水裂解催化劑的有效策略對氫能技術(shù)的發(fā)展具有重要意義?；诖?，北京大學(xué)齊利民教授和四川大學(xué)趙焱教授等人報(bào)道通過結(jié)合電子學(xué)和空位工程，制備了獨(dú)特的鉬（Mo）摻雜釕-鈷氧化物（Mo-RuCoO_x）納米片陣列，作為析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）的高性能雙功能電催化劑。Mo-RuCoO_x納米陣列在電流密度為10 mA cm^?2下的HER和1 M KOH下的OER分別表現(xiàn)出41和156 mV的過電位。

此外，由Mo-RuCoO_x納米陣列組裝的雙電極電解槽需要低至1.457 V的電池電壓才能達(dá)到10 mA cm^-2的堿性整體水分解。

通過DFT計(jì)算，作者研究了摻入Mo對RuCoO_x的OER和HER催化活性的影響。通過構(gòu)建Co₃O₄(113)和CoOOH(010)的模型來表示Co₃O₄和CoOOH的催化表面，Co₃O₄和CoOOH在其共同平面中具有較低的表面能。

電荷密度差表明，對比Ru-CoOOH和RuCoO_x，加入Mo原子和氧空位調(diào)節(jié)了活性中心的電子結(jié)構(gòu)和吸附能力。特別是Mo原子的加入和氧空位的加入，增強(qiáng)了不對稱相互作用，導(dǎo)致Ru-CoOOH中Ru、Co和O之間的相互作用更強(qiáng)，減少了RuCoO_x中Co向O的電子轉(zhuǎn)移。

作者研究了上述位點(diǎn)的OER過程，計(jì)算了相應(yīng)的自由能變化。結(jié)果表明，對比Co₃O₄，CoOOH上的Co和Ru位點(diǎn)的過電位更低，催化活性更高。因此，活性O(shè)ER催化劑實(shí)際上是CoOOH而不是Co₃O₄，并且Co₃O₄重構(gòu)越好，催化劑活性越高。

通過速率決定步驟（RDS）的過電位來評估不同活性位點(diǎn)的催化活性，發(fā)現(xiàn)Co而不是Ru位點(diǎn)對OER活性有貢獻(xiàn)。此外，氧化中間體可以通過p-d雜化與活性位點(diǎn)發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用。

Electronic and Vacancy Engineering of Mo-RuCoO_x Nanoarrays for High-Efficiency Water Splitting. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202303073.

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齊利民/趙焱教授AFM：Mo-RuCoOx納米陣列助力高效水分解

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