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鞏金龍教授Nature子刊：界面潤(rùn)濕性可控助力CO2電還原制乙醇和乙烯

界面潤(rùn)濕性如何影響CO₂電還原乙烯和乙醇途徑的機(jī)制尚不清楚?；诖?，天津大學(xué)鞏金龍教授等人報(bào)道了通過(guò)對(duì)不同烷基鏈長(zhǎng)的烷烴醇進(jìn)行改性，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了動(dòng)力學(xué)控制的*CO和*H的可控平衡，揭示了其對(duì)乙烯和乙醇途徑的貢獻(xiàn)。

乙醇/乙烯比可以在0.9-1.92的范圍內(nèi)連續(xù)調(diào)整，對(duì)乙醇和多碳（C₂₊）產(chǎn)物的法拉第效率（FE）分別達(dá)到53.7%和86.1%。在321 mA cm^?2的C₂₊局部電流密度下，C₂₊法拉第效率可達(dá)80.3%，是該電流密度下選擇性最高的。

作者推斷出界面潤(rùn)濕性對(duì)乙烯和乙醇途徑的影響機(jī)理，其中*CO覆蓋率和*H覆蓋率被認(rèn)為是乙烯或乙醇選擇性生產(chǎn)的關(guān)鍵因素。

值得注意的是，改變*CO/*H表面覆蓋不僅影響乙烯和乙醇的生成還會(huì)影響其他產(chǎn)物。隨著疏水性的增加，界面結(jié)構(gòu)從液-固界面（CA: 43⁰）轉(zhuǎn)變?yōu)闅?液-固界面（CA: 131⁰），再轉(zhuǎn)變?yōu)闅?固界面（CA: 156⁰）。

總之，*CO吸附電壓越寬，在原位ATR-SEIRAS光譜中*CO覆蓋率越高，而CLSM熒光強(qiáng)度衰減距離越大，*H覆蓋率越低。

在不同的界面潤(rùn)濕性下，不同的選擇性也可觀察到類似的現(xiàn)象。隨著疏水性的增加，C₂₊和乙醇的FE先升高后降低，表明C₂₊反應(yīng)途徑可以通過(guò)平衡CO₂和H₂O的質(zhì)量傳輸來(lái)調(diào)節(jié)。

作者采用電壓范圍（*CO）與衰變距離（*H）之比（R）來(lái)表示*CO/*H比。通常，R值越高，表示*CO/*H比值越低。隨著疏水性的增加，R值從0.95逐漸減小到0.24，再減小到0.18，表明*CO/*H比值增大。因此，隨著疏水性的增加，*CO/*H的覆蓋率可能同時(shí)增加。

Tunable CO₂ electroreduction to ethanol and ethylene with controllable interfacial wettability. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39351-2.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/66a775a884/

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