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黃云輝/李真ACS Nano：非化學(xué)計量 Cu2-xSe 作為水系鋅離子電池負(fù)極

水系鋅離子電池(AZIBs)因其資源豐富、材料成本低、安全性高等優(yōu)點而受到廣泛關(guān)注。然而，鋅金屬負(fù)極對腐蝕和析氫的敏感性限制了其進一步的實際應(yīng)用。用插層型負(fù)極材料代替金屬鋅并構(gòu)建搖椅型電池可能是顯著延長AZIBs循環(huán)壽命的有效方法。

在此，華中科技大學(xué)大黃云輝教授&李真教授團隊通過簡單的氧化還原反應(yīng)呈現(xiàn)出具有不同晶相結(jié)構(gòu)的硒化銅作為AZIBs的負(fù)極。通過對不同硒化銅相的比較分析，發(fā)現(xiàn)立方Cu_2-xSe表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高度可逆的Zn²⁺貯存。理論計算結(jié)果進一步表明，立方Cu_2-xSe具有更高的電導(dǎo)率、更高的Zn²⁺吸附能和更低的擴散勢壘，從而促進Zn²⁺離子的儲存可逆性和(脫)插動力學(xué)。

圖1. 電池性能對比

總之，該工作通過快速氧化還原反應(yīng)合成了具有不同相結(jié)構(gòu)的硒化銅，并將其用作水系ZIB的負(fù)極。綜合理論計算和電化學(xué)結(jié)果表明，立方Cu_2-xSe電極比六方CuSe電極具有優(yōu)異的穩(wěn)定性、更好的導(dǎo)電性和更低的Zn²⁺擴散勢壘。

結(jié)果顯示，即使在5.6 mA cm^-2下經(jīng)過3250次循環(huán)(>4100 h)后，Cu_2-xSe電極仍表現(xiàn)出3.1 mAh cm^-2的高可逆容量，并且在26 mA cm^-2下的累積容量高達 26 A h cm^-2，優(yōu)于最先進的替代鋅負(fù)極。具有MnO₂/CNT陰極的全電池表現(xiàn)出高可逆容量和在N/P≈1.53時超過1500次循環(huán)的長循環(huán)壽命。這項工作提供了一種具有巨大潛力的無鋅金屬負(fù)極材料，為推動AZIBs在大規(guī)模儲能領(lǐng)域的應(yīng)用邁出了堅實的一步。

圖2. 全電池性能

Phase Engineering of Nonstoichiometric Cu2–xSe as Anode for Aqueous Zn-Ion Batteries ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c06361

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