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過(guò)程所/燕大Carbon Energy：偽過(guò)飽和電解液使長(zhǎng)壽命鋰電池成為可能

通過(guò)使用高壓正極材料可以提高鋰金屬電池（LMBs）的比能量；然而，在相應(yīng)的體系中實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定的循環(huán)性能對(duì)液態(tài)電解液來(lái)說(shuō)尤其具有挑戰(zhàn)性。

圖1 分子動(dòng)力學(xué)模擬

中科院過(guò)程所張?zhí)m、燕山大學(xué)劉玉文等通過(guò)引入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）來(lái)調(diào)整二甘醇（G2）和雙（三氟甲磺酰）亞胺鋰（LiTFSI）之間的配位結(jié)構(gòu)，制備了一種新型的偽過(guò)飽和電解質(zhì)（POSS）。令人驚訝的是，盡管TTE對(duì)LiTFSI的溶解度很小，但LiTFSI和G2在POSE中的摩爾比可以增加到1:1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于飽和狀態(tài)下的1:2.8。模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，TTE促進(jìn)了G2分子與POSE中Li⁺的緊密接觸。此外，它還參與了電解質(zhì)/電極界面的形成。

圖2 半電池性能

結(jié)果，所得電解液與鋰金屬負(fù)極和典型的高壓正極都顯示出了出色的兼容性。在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2的條件下，Li||Li對(duì)稱電池顯示出超過(guò)2000小時(shí)的長(zhǎng)壽命。同時(shí)，采用POSE的Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)電池在4.5V、1C倍率下循環(huán)900次后顯示出134.8 mAh g^-1的高可逆容量。這項(xiàng)工作提供了對(duì)Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的新認(rèn)識(shí)，并為開(kāi)發(fā)LMB的高性能電解液提供了指導(dǎo)。

圖3 全電池性能

Long-life lithium batteries enabled by a pseudo-oversaturated electrolyte. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.383

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