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Nano Letters：非晶態(tài)TiOx起大作用，抑制Pt3Ti團聚并促進甲醇氧化

直接甲醇燃料電池(DMFC)具有能量密度高、安全性高、儲存和運輸方便等優(yōu)點，可作為各種電氣設備中的電源。盡管如此，DMFC的大規(guī)模應用仍然面臨著幾個挑戰(zhàn)，其中之一是涉及多質(zhì)子耦合六電子轉(zhuǎn)移過程的甲醇氧化反應(MOR)的緩慢反應動力學。

目前，Pt/C仍然是加速MOR動力學的基準電催化劑，貴金屬的大量使用導致了催化劑的高成本。此外，CO在Pt上的強吸附會導致MOR過程中活性中心中毒，進而導致催化劑的快速失活。同時，長期運行過程中顆粒遷移和聚集導致的納米顆粒(NPs)的生長也會降低納米顆粒的性能。

基于此，華南理工大學崔志明課題組通過浸漬-還原法合成了一種Pt₃Ti-TiO_x/KB催化劑，用于高效穩(wěn)定催化MOR。

具體而言，一步退火工藝有利于TiO_x在Pt₃Ti金屬間化合物周圍的良好分布。在0.1 M HClO₄ + 1.0 M CH₃OH電解質(zhì)中，與Pt/C和Pt₃Ti/KB相比，Pt₃Ti-TiO_x/KB具有更高的質(zhì)量活性(2.15 A mg_Pt^?1)和比活性(4.60 A cm_Pt^?2)。此外，耐久性試驗結(jié)果顯示，Pt₃Ti-TiO_x/KB在1000個周期測試后的質(zhì)量活性保持率(71%)明顯高于Pt₃Ti/KB (54%)和Pt/C (44%)，表明Pt₃Ti-TiO_x/KB催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Pt₃Ti-TiO_x/KB增強的性能歸功于雙功能TiO_x：TiO_x可以防止Pt₃Ti納米粒子在高溫退火過程和電催化條件下的團聚；此外，TiO_x還能促進Pt₃Ti上的水分解，形成更多的OH物種，從而在較低電位下加速CO_ad的氧化，進而增強了Pt₃Ti-TiO_x/KB催化劑的抗CO_ad性能和穩(wěn)定性。

綜上，該項工作為鉑基金屬間化合物與功能氧化物結(jié)合開發(fā)高性能電催化劑提供了一種有效的策略，進一步推動了燃料電池的進一步發(fā)展和加快其實際應用。

Amorphous TiO_x Stabilized Intermetallic Pt₃Ti Nanocatalyst for Methanol Oxidation Reaction. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01147

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