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河南大學(xué)肖助兵AFM：集成-多相催化清除“死硫”和“死鋰”助力先進(jìn)鋰硫電池

由于鋰硫（Li-S）電池具有理論能量密度高、成本低和對環(huán)境無害等優(yōu)點(diǎn)，因此被認(rèn)為是最有希望滿足快速增長需求的儲能系統(tǒng)。

然而，元素硫和 Li₂S 之間復(fù)雜的多相多步轉(zhuǎn)換反應(yīng)通常會導(dǎo)致緩慢的氧化還原動力學(xué)、可溶性多硫化鋰（LiPS）的穿梭以及鋰電池的鈍化，從而嚴(yán)重阻礙了Li-S 電池的發(fā)展、以及鋰負(fù)極因形成不穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面而鈍化，所有這些都會導(dǎo)致非活性硫和非活性鋰（即所謂的 “死硫 “和 “死鋰”）的意外生成積累。

死硫的緩慢電化學(xué)轉(zhuǎn)化和副化學(xué)反應(yīng)被認(rèn)為是限制硫利用率的決定性因素，這與Li-S 電池的可逆容量較差相對應(yīng)。

在此，河南大學(xué)肖助兵教授團(tuán)隊(duì)挑戰(zhàn)了Li-S 電池中異質(zhì)催化劑和均質(zhì)催化劑的傳統(tǒng)觀點(diǎn)，提出了集成-異質(zhì)催化的概念，即只需在Li-S 電池的傳統(tǒng)電解液中加入少量 ZnI₂，就能同時(shí)清除死硫和死鋰，彌補(bǔ)活性材料的硫和鋰損失。在集成異相催化的調(diào)節(jié)下，Li||Li對稱電池實(shí)現(xiàn)了超過 1300 小時(shí)的循環(huán)，顯示了 ZnI₂-摻雜電解液與鋰金屬的超強(qiáng)兼容性。

同時(shí)，在理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測試中，ZnI₂ 在促進(jìn)死硫再利用方面顯示出良好的前景。實(shí)際上，在電解液匱乏和高負(fù)載的小軟包電池（5.0 μL mg^-1 和 5.2 mg cm^-2）中，ZnI₂ 實(shí)現(xiàn)了 1170 mAh g^-1 的高初始容量和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 對電池性能

總之，該工作針對Li-S 電化學(xué)的綜合問題，提出了一種集成異相催化方法，只需在Li-S 電池的傳統(tǒng)電解液中加入微量 ZnI₂（0.2 × 10^-3 M），即可同步清除死硫和死鋰。加入 ZnI₂ 后，I^–/I^3- 的氧化還原耦合有助于提高不溶性 Li₂S₂ 成分的利用率，緩解長鏈 LiPS 的穿梭，從而有效抑制死硫在正極區(qū)域的積累。另一方面，I^–/I^3- 的氧化還原耦合可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰剝離/沉積過程，消除死鋰的積累，同時(shí)清除 SEI 中的非活性硫成分，從而使Li-S 系統(tǒng)具有綜合的異相催化效應(yīng)。

由于集成-均相催化作用的這些優(yōu)勢，具有實(shí)際相關(guān)參數(shù)（5.2 mg cm^-2和 5.0 μL mg^-1）的Li-S 電池具有良好的電化學(xué)性能。因此，集成-異構(gòu)催化技術(shù)有望促進(jìn)高能量Li-S 電池甚至其他堿金屬-硫電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 全電池性能

Scavenging of “Dead Sulfur” and “Dead Lithium” Revealed by Integrated–Heterogeneous Catalysis for Advanced Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306321

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