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武培怡團(tuán)隊(duì)EES：鋯離子交聯(lián)水凝膠電解質(zhì)操縱Zn 002沉積助力無(wú)枝晶Zn金屬負(fù)極

水系鋅（Zn）金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用受到鋅表面副反應(yīng)和枝晶形成的嚴(yán)重阻礙。

在此，東華大學(xué)武培怡教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種由高價(jià)Zr⁴⁺陽(yáng)離子（SFPAM-Zr）交聯(lián)的絲素蛋白基水凝膠電解質(zhì)，用于調(diào)節(jié)高性能鋅金屬負(fù)極的 Zn²⁺沉積和成核行為。作者證明Zr⁴⁺可以增強(qiáng)水凝膠電解質(zhì)的機(jī)械性能，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的電化學(xué)界面。

此外，Zr⁴⁺的強(qiáng)靜電屏蔽作用可以引導(dǎo)Zn²⁺在Zn002平面沉積，并與SFPAM協(xié)同抵抗與水分子的副反應(yīng)和抑制枝晶生長(zhǎng)。因此，SFPAM-Zr水凝膠電解質(zhì)賦予對(duì)稱(chēng)鋅電池穩(wěn)定的可逆性和57%的高放電深度（DOD）。Zn/活性炭（AC）電容器可以穩(wěn)定40000次循環(huán)，容量保持率為99%，Zn/PANI電池可以在不同溫度下進(jìn)行長(zhǎng)期循環(huán)。

圖1. SFPAM-Zr對(duì)Zn沉積和擴(kuò)散行為的機(jī)理探究

總之，該工作采用四價(jià)Zr⁴⁺離子賦予水凝膠電解質(zhì)高機(jī)械和電化學(xué)性能。Zr⁴⁺與水凝膠中官能團(tuán)之間的交聯(lián)增強(qiáng)了水凝膠電解質(zhì)的機(jī)械強(qiáng)度，并減輕了Zr⁴⁺的水解，從而實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的電化學(xué)循環(huán)。此外，Zr⁴⁺在Zn金屬上較低的吸附能實(shí)現(xiàn)了較強(qiáng)的靜電屏蔽作用，可以抵抗水分子引起的腐蝕，并引導(dǎo)Zn在002面上沉積，避免副反應(yīng)發(fā)生和抑制枝晶生長(zhǎng)。因此，具有SFPAM-Zr的對(duì)稱(chēng)鋅電池可在0.5 mA cm^-2電流密度下實(shí)現(xiàn)2500 h、40 mA cm^-2 電流密度下實(shí)現(xiàn)650 h優(yōu)異循環(huán)性能。

此外，SFPAM-Zr優(yōu)異的副反應(yīng)抑制性能使得對(duì)稱(chēng)電池在5 mA cm^-2下具有57%的超高DOD，并在8 mA cm^-2下具有間歇擱置的穩(wěn)定循環(huán)。SFPAM-Zr還賦予Zn/AC電容器40000次循環(huán)后容量保持率為99%的高容量，以及Zn/PANI電池在室溫和-30℃下具有穩(wěn)定循環(huán)的能力。因此，該工作證明通過(guò)高價(jià)陽(yáng)離子設(shè)計(jì)水凝膠電解質(zhì)的策略可以加速高性能水系鋅基器件的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 全電池和電容器的電化學(xué)性能

Manipulating Zn 002 deposition plane with zirconium ion crosslinked hydrogel electrolyte toward dendrite free Zn metal anodes, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02114a

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