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1. JACS: HMFOR代替OER，助力Rh-O₅/Ni (Fe)實(shí)現(xiàn)高效低能耗產(chǎn)H₂

催化頂刊集錦：JACS、Angew.、ACS Catal.、Nano Energy、Nano Lett.等成果

電化學(xué)水分解制氫(H₂)以替代化石燃料受到越來越多的關(guān)注。然而，由于陽極析氧反應(yīng)(OER)動力學(xué)緩慢，水電解仍然面臨著電解過電位過大造成的巨大總電耗的問題。以更有效的陽極反應(yīng)取代OER是降低電催化制氫成本的一條有吸引力的途徑。但大多數(shù)電催化劑的過電位仍然過高，例如，生物質(zhì)、尿素、葡萄糖和有機(jī)胺的電氧化大多提供了高于1.35 V的起始電位，這并不代表與最先進(jìn)的電催化劑相比OER(~1.45 V)。

此外，大多數(shù)報(bào)道的催化劑功能最佳的只有半反應(yīng)，雙功能催化劑能夠同時(shí)驅(qū)動陽極氧化反應(yīng)和陰極HER是罕見的。開發(fā)高效和持久的、具有成本效益的雙功能電催化劑，可以簡化器件制造并降低成本，這對于電解系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用是非?？扇〉模匀皇且粋€(gè)挑戰(zhàn)。

近日，北京大學(xué)郭少軍和香港理工大學(xué)黃勃龍等設(shè)計(jì)并制備了一類Rh-O₅/Ni(Fe)原子位點(diǎn)錨定在納米多孔網(wǎng)狀NiFe層狀雙氫氧化物(Rh-SA/NiFe NMLDH)上，作為高活性、穩(wěn)定的堿性HMFOR和HER催化劑。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，僅含有1.27 wt% Rh的Rh-SA/NiFe NMLDH對于HMFOR顯示出優(yōu)異的活性，起始電位低至1.2 V，在50 mA cm^?2下的電位為1.3 V，以及具有幾乎100%的FDCA法拉第效率；Rh-SA/NiFe NMLDH還顯示出高HER活性，其在100 mV過電位下的周轉(zhuǎn)頻率為5.91 s^?1，大約是商業(yè)Pt/C的26.0倍。此外，利用Rh-SA/NiFe NMLDH組裝的電解槽僅需1.48 V的低電壓就達(dá)到100 mA cm^?2的電流密度，且耐久性超過100 h。

利用高級operando ATR-FTIR和X射線吸收光譜技術(shù)對HMF分子的吸附機(jī)理進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，原子級Rh的加入有利于HMF分子的化學(xué)吸附和活化，并促進(jìn)了HMF分子在Ni位點(diǎn)上原位生成親電性O(shè)H_ad。

理論計(jì)算結(jié)果表明，Rh?O₅/Ni(Fe)原子結(jié)構(gòu)中Rh與相鄰Ni原子之間的相互作用優(yōu)化了Rh-4d和Ni-3d的電子結(jié)構(gòu)，活性位點(diǎn)與關(guān)鍵中間體HMF和*OH之間的電子轉(zhuǎn)移能壘分別減小，這些協(xié)同效應(yīng)的改善有利于HMFOR和HER的電子交換和轉(zhuǎn)移，降低了反應(yīng)能壘。綜上，本研究不僅報(bào)道了一種具有優(yōu)異HMFOR和HER性能的雙功能催化劑，而且提出了一種通過構(gòu)建協(xié)同吸附位設(shè)計(jì)其他應(yīng)用的先進(jìn)催化劑的新概念。

Cooperative Rh-O₅/Ni(Fe) Site for Efficient Biomass Upgrading Coupled with H₂ Production. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02570

2. JACS: 剖幽析微！高壓/速率水基超級電容器非溶劑稀釋劑溶劑化學(xué)的微觀研究

局部的“鹽包水”(LWIS)電解質(zhì)是下一代高電壓水電解質(zhì)的有希望的候選者與低粘度/鹽超越高鹽電解質(zhì)。一種有效而高性能的稀釋劑主要決定了LWIS電解質(zhì)的性質(zhì)。因此，大連理工大學(xué)邱介山和于暢等提出了對LiNO₃的溶解度敏感相關(guān)的溶劑的施主數(shù)目作為溶劑和鹽之間相互作用強(qiáng)度的描述符，并篩選對原始WIS電解質(zhì)溶劑結(jié)構(gòu)影響較小的稀釋劑。

H₂O和稀釋劑之間適度的相互作用同樣重要，以確保稀釋劑與H₂O有足夠的相互溶解性，避免增加整體電解質(zhì)粘度。因此，首次提出了非溶解硝酸銨作為有效稀釋劑，并驗(yàn)證了其稀釋25 mol kg^–1 LiNO₃高鹽水電解質(zhì)對初始Li⁺-NO₃^?-H₂O團(tuán)簇影響不大，最終降低了鹽的用量。這強(qiáng)烈地依賴于非溶解性乙腈(AN)和H₂O對LiNO₃的配位和溶解度的巨大差異(0.05 vs 25 mol kg_solvent^–1)。

LiNO₃仍然在H₂O中溶解和分散，而不是在H₂O和AN的混合物中溶解和分散，維持了高濃度Li⁺-NO₃^?-H₂O團(tuán)簇的溶劑化結(jié)構(gòu)。多種光譜技術(shù)和MD模擬解耦了微觀水平的溶解化學(xué)和Li⁺、NO₃^?和H₂O之間沒有/與AN的相互作用，證實(shí)了AN的稀釋和非溶解效應(yīng)。此外，硝酸銨稀釋劑作為空間隔離劑，分布在非溶解硝酸銨稀釋劑中的高濃度Li⁺-NO₃^?-H₂O團(tuán)簇(CIP/AGG)能有效地削弱鄰近離子/團(tuán)簇的靜電吸引力。

所提出的LWIS電解質(zhì)對硝酸銨用量更為敏感，其最佳濃度為10 mol kg^–1，具有親電性、不可燃性、低的粘度(7.04 mPa s)和總鹽濃度，離子擴(kuò)散系數(shù)比25 mol kg^–1 WIS電解質(zhì)高約280倍。由于Li⁺-NO₃^?-H₂O團(tuán)簇中H₂O的穩(wěn)定性增強(qiáng)以及AN和H₂O之間的分子間氫鍵作用，使得10 m LWIS電解質(zhì)在Ti網(wǎng)上的穩(wěn)定輸出電壓進(jìn)一步擴(kuò)大到3.28 V，使得非對稱超級電容器的工作電壓為2.8 V，對稱超級電容器的工作電壓為2.3 V；以及在20 A g^?1時(shí)電容比25 mol kg^–1 WIS電解質(zhì)增加4.5倍，30000次穩(wěn)定循環(huán)后電容保持率達(dá)到90% (@1000 mV s^?1)。

綜上，該電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略通過對微觀水平溶劑化學(xué)的調(diào)控，為低鹽低粘度電解質(zhì)的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了參考和指導(dǎo)，在未來高濃度WIS電解質(zhì)時(shí)代，特別是在高電壓/速率水儲能裝置中，維持了陽離子-陰離子-溶劑簇和高電壓窗口。

Microscopic-Level Insights into Solvation Chemistry for Nonsolvating Diluents Enabling High-Voltage/Rate Aqueous Supercapacitors. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02754

3. Angew.: 單原子Bi修飾銅合金，促進(jìn)C?C耦合以實(shí)現(xiàn)電還原CO₂制備C₂₊

CO₂的電化學(xué)還原反應(yīng)(CO₂RR)是緩解化石能源消耗與減輕溫室氣體排放的有效途徑。考慮到乙烯和乙醇等C₂₊產(chǎn)物在化工和能源工業(yè)中的不同應(yīng)用，人們一直在不斷努力開發(fā)有效的催化劑以實(shí)現(xiàn)高選擇性電催化CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物。然而，考慮到C₂₊產(chǎn)物的選擇性涉及線性CO₂分子的激活，以及C₁中間體(如*CO、*CHO和*COH)的耦合(C?C耦合)，C₂₊產(chǎn)物的選擇性形成仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

最近，SAA催化劑已被證明能夠選擇性電催化CO₂還原為C₁產(chǎn)物，如CO或甲酸酯。根據(jù)理論預(yù)測，SAA催化劑對選擇性電催化CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物是有效的，但尚未得到實(shí)驗(yàn)證實(shí)。

基于此，中科院大連化物所章福祥課題組報(bào)道了一種單原子Bi修飾的Cu合金(BiCu-SAA)電催化劑，用于選擇性電還原CO₂為C₂₊產(chǎn)物。具體而言，BiCu SAA催化劑具有顯著增強(qiáng)的CO₂-C₂₊產(chǎn)物選擇性(超過70%)，電流密度為400 mAcm^?2，并表現(xiàn)出更高的C₂₊與C₁產(chǎn)物比例。

此外，以BiCu-SAA組裝的流動池在400 mAcm^?2電流密度下能夠持續(xù)運(yùn)行10小時(shí)以上，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。同時(shí)，與BiCu-SAA催化劑相比，純Cu催化劑不利于C?C耦合，并表現(xiàn)出較差的抑制競爭性析H₂能力和C₂₊產(chǎn)物選擇性，表明只有單原子Bi修飾的Cu(即BiCu-SAA)對C?C偶聯(lián)和抑制H₂/C₁產(chǎn)物具有高活性，從而增強(qiáng)了C₂₊的選擇性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，不同于大多數(shù)串聯(lián)催化劑，BiCu-SAA催化劑主要通過調(diào)制金屬Cu納米粒子的電子結(jié)構(gòu)降低CO₂吸附/激活能壘，促進(jìn)其反應(yīng)中間體的高效C?C耦合，并抑制了競爭性析氫反應(yīng)?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作將SAA的應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展到在電催化CO₂RR過程中調(diào)節(jié)主要活性結(jié)構(gòu)以促進(jìn)對C₂₊產(chǎn)物的選擇性，這為設(shè)計(jì)和開發(fā)更多的多相催化劑用于催化CO₂轉(zhuǎn)化為長鏈化合物提供了范例。

Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202303048

4. ACS Catal.: 首次報(bào)道！控制Mn₃O₄納米棒的暴露面用于光熱協(xié)同催化氧化甲醛

甲醛(HCHO)作為室內(nèi)空氣中的主要污染物之一，室溫催化氧化技術(shù)能夠?qū)CHO礦化為無害的CO₂和水。然而，迄今為止，除了貴金屬催化劑在室溫下成功實(shí)現(xiàn)了HCHO的完全礦化外，使用非貴金屬催化劑在室溫下連續(xù)、穩(wěn)定地將HCHO完全分解成CO₂仍然十分困難。

錳氧化物具有豐富的儲量，在低溫下具有良好的活性，因此利用其消除甲醛的研究引起了極大的興趣。然而，錳氧化物在室溫下的HCHO分解活性仍不能滿足實(shí)際應(yīng)用的需要，實(shí)現(xiàn)HCHO在室溫下的完全分解也是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，南京理工大學(xué)榮少鵬課題組開發(fā)了一種不需要封蓋/蝕刻劑輔助的相變策略，以實(shí)現(xiàn)Mn₃O₄中{103}、{101}和{112}面的選擇性暴露，并研究了致癌物甲醛在光熱分解過程中的表面依賴性活性。

具體而言，面控制合成Mn₃O₄可分為兩個(gè)步驟: 首先合成α-MnO₂，隨后通過選擇不同的前驅(qū)體和還原條件，實(shí)現(xiàn)了對Mn₃O₄晶面的選擇性暴露。光熱催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Mn₃O₄的光熱催化活性表現(xiàn)出面依賴性，其活性順序?yàn)閧103}>{101}>{112}。

特別是Mn₃O₄-103可以在全光譜太陽光的照射下實(shí)現(xiàn)HCHO的完全催化分解，其在環(huán)境溫度下保持74%的HCHO轉(zhuǎn)化率；在持續(xù)的太陽光輻照下，Mn₃O₄的表面溫度逐漸升高，最終穩(wěn)定在45?48°C。此外，即使在連續(xù)四個(gè)循環(huán)的開關(guān)燈反應(yīng)后，Mn₃O₄-103也沒有明顯的失活，表明Mn₃O₄-103具有良好的催化耐久性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在太陽光的照射下，[MnO₆]八面體中Mn原子的d-d軌道電子能夠吸收光子能量，從基態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)，導(dǎo)致Mn?O鍵的弱化和晶格氧活性的強(qiáng)化。在光的連續(xù)照射下，光熱效應(yīng)產(chǎn)生的熱能可以通過加速電荷轉(zhuǎn)移來提高光催化性能；另一方面，熱能也有利于提高晶格氧的活性，產(chǎn)生更多的表面活性氧，促進(jìn)HCHO的進(jìn)一步氧化。因此，Mn₃O₄的光熱催化機(jī)理是一種熱輔助的光催化過程，而不是太陽光驅(qū)動的熱催化。

同時(shí)，Mn₃O₄的{103}面具有較高的紫外-可見光吸收能力和更有效的光生電子-空穴對分離，所以其具有最佳的光熱催化活性。總的來說，本研究提出了一種小面控制合成的相變策略，為設(shè)計(jì)用于室溫下催化空氣中致癌HCHO完全分解的催化劑提供了指導(dǎo)。

Facet-Controlled Synthesis of Mn₃O₄ Nanorods for Photothermal Synergistic Catalytic Oxidation of Carcinogenic Airborne Formaldehyde. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01099

5. ACS Catal.: Fe/Pt單原子調(diào)控NiO納米片極化，實(shí)現(xiàn)高性能電催化堿性海水分解

利用可再生電力與水電解槽相結(jié)合生產(chǎn)清潔氫氣，為緩解礦物燃料消耗增加引起的能源和環(huán)境問題提供了一條有希望的途徑。目前的電解液主要來源于淡水，而淡水飼料的短缺可能成為大規(guī)模水電解的瓶頸。

海水占可利用水量的96.5%，大規(guī)模的海水電解在海水資源豐富、太陽能充足的情況下越來越受到關(guān)注。海水電解槽的主要障礙是競爭性活性氯形成反應(yīng)，包括低pH下的析氯反應(yīng)和高pH下的氯氧化反應(yīng)，導(dǎo)致析氧反應(yīng)(OER)選擇性降低和催化劑氯腐蝕失活。因此，開發(fā)高選擇性、高效的海水電催化劑至關(guān)重要。

近日，山東大學(xué)陳代榮和夏玉國等提出了一種通過操縱載體表面極化來調(diào)節(jié)錨定金屬單原子的策略，在弱極化NiO納米片中引入Mn來調(diào)節(jié)其表面極化，從而調(diào)節(jié)錨定的Pt/Fe單原子與NiO支撐體之間的電子金屬支撐相互作用，以實(shí)現(xiàn)高效電催化海水制氫。

具體而言，選擇Mn元素作為摻雜原子，主要?dú)w因于它的多重單電子特性，這使得對NiO表面極化的連續(xù)操縱成為可能，并且MnO具有與NiO相似的結(jié)構(gòu)，很容易用Ni原子代替Mn原子形成摻Mn的NiO納米片。此外，由于Mn基氧化物在酸性電解質(zhì)中具有良好的選擇性和穩(wěn)定性，因此Mn基氧化物在堿性電解質(zhì)中也具有良好的選擇性。

為了進(jìn)一步評估表面電荷極化對電子金屬支撐相互作用的影響，研究人員用Pt/Fe單原子制備了Mn摻雜的NiO納米片(分別表示為Pt₁/Mn-NiO和Pt₁/Mn-NiO)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt₁/Mn-NiO和Fe₁/Mn-NiO分別在堿性海水中表現(xiàn)出較強(qiáng)的HER和OER活性以及長期耐久性，并且組裝的Pt₁/Mn-NiO||Fe₁/Mn-NiO可以在較低電壓下驅(qū)動堿性海水裂解，說明表面極化調(diào)節(jié)對于構(gòu)建高效堿性海水電解槽的重要性。

理論計(jì)算表明，Mn摻雜在Pt₁/Mn-NiO和Pt₁/Mn-NiO中引起了電荷重分布和配位結(jié)構(gòu)的變化，導(dǎo)致HER和OER反應(yīng)過程中速率決定步驟的自由能減小?？傊擁?xiàng)工作證明通過調(diào)節(jié)電子金屬-載體相互作用的表面極化調(diào)控是設(shè)計(jì)高效堿性海水電催化劑的一種有效的方法。

Polarization Manipulation of NiO Nanosheets Engineered with Fe/Pt Single Atoms for High-Performance Electrocatalytic Overall Alkaline Seawater Splitting. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01101

6. Nano Energy: 熔鹽輔助合成FeNC NSs，用于工業(yè)級CO₂電還原及Zn-CO₂電池

電化學(xué)CO₂反應(yīng)(CO₂RR)被認(rèn)為是減少CO₂的排放或?qū)O₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品來降低大氣中的CO₂的濃度的有希望的方法。然而，CO₂RR過程涉及多電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，因此CO₂轉(zhuǎn)化為單一產(chǎn)物的效率通常較低，選擇性較差。因此，開發(fā)和設(shè)計(jì)高活性、高CO₂化學(xué)選擇性的電催化劑對CO₂RR反應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

基于此，浙江大學(xué)楊彬課題組采用一步熔鹽輔助合成法和熱活化處理相結(jié)合的方法，成功制備出N摻雜碳納米片負(fù)載的Fe單原子催化劑(FeNC NSs-1000)，并用于高效催化CO₂RR。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，所制備的FeNC NSs-1000催化劑具有良好的CO₂RR性能，在?0.5 V_RHE時(shí)的CO法拉第效率(FE_CO)為96%；同時(shí)，由于具有較大的比表面積和高度暴露的活性位點(diǎn)，F(xiàn)eNC NSs-1000在流動池中也具有較高的CO₂RR性能，在?0.66 V_RHE時(shí)的CO部分電流密度(J_CO)為147.9 mA cm^?2，TOF大于1×10⁵ h^?1，性能優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的其他原子分散金屬催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，F(xiàn)eNC NSs-1000中活性中心為四個(gè)N原子配位的中心Fe原子，其加速了*COOH中間體的形成，導(dǎo)致催化劑具有較高的CO₂-CO轉(zhuǎn)化活性；同時(shí)，第二配位球中的吡咯N降低了限速步驟的能壘，提高了電子轉(zhuǎn)移速率，進(jìn)而加速了反應(yīng)動力學(xué)過程。

此外，研究人員利用FeNC NSs-1000作為陰極組裝了可充電的Zn-CO₂電池，其最大功率密度達(dá)到1.05 mW cm^?2，并且該電池還具有優(yōu)異的可充電耐久性，其在連續(xù)測量30小時(shí)期間沒有觀測到放電電壓的顯著變化。綜上，該項(xiàng)工作開發(fā)的FeNC NSs-1000具有高效、靈活的特點(diǎn)，并且所提出的熔鹽輔助策略可用于制備多種碳載金屬單原子納米片，并用于其它電催化反應(yīng)。

Molten-Salt-Assisted Synthesis of Single-Atom Iron Confined N-doped Carbon Nanosheets for Highly Efficient Industrial-Level CO₂ Electroreduction and Zn-CO₂ Batteries. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108568

7. Nano Lett.: 陽離子氧化浸出工程，調(diào)控硫化鎳原位自重構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效水氧化

析氧反應(yīng)(OER)是電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和儲存系統(tǒng)中(例如水分解、CO₂還原和N₂還原反應(yīng))的重要半反應(yīng)，但其緩慢的動力學(xué)嚴(yán)重限制了這些反應(yīng)的效率。因此，設(shè)計(jì)和開發(fā)高效的OER催化劑對提高反應(yīng)效率和降低能耗至關(guān)重要。

由于OER催化劑表面變化復(fù)雜，預(yù)測和建立其結(jié)構(gòu)-催化性能關(guān)系十分復(fù)雜。為了解決這些問題，人們提出了原位自重構(gòu)誘導(dǎo)電活性非晶態(tài)(ISIA)技術(shù)，以原位生成高活性催化劑，同時(shí)將催化劑的初始狀態(tài)與變化狀態(tài)聯(lián)系起來。

近日，中南大學(xué)潘軍和譚鵬飛等報(bào)道了一種陽離子氧化策略，通過調(diào)節(jié)原位V浸出，從而實(shí)現(xiàn)對Ni₃S₂的有效ISIA。

具體而言，V作為陽離子被引入到Ni₃S₂中，并在低氧化電位下被氧化和浸出，導(dǎo)致V-S鍵斷裂，隨后觸發(fā)S的浸出和Ni氧化成NiOOH。拉曼光譜表明，Ni₃S₂的重建經(jīng)歷了從V-Ni₃S₂到Ni(OH)₂再到NiOOH的結(jié)構(gòu)變化過程。相比之下，無V的Ni₃S₂不能轉(zhuǎn)化為硫氧化鎳產(chǎn)物并轉(zhuǎn)化為活性NiOOH。

此外，理論計(jì)算表明，V-Ni₃S₂具有高效的*OH利用率，以及改善了后續(xù)反應(yīng)步驟，也就是說，自重構(gòu)界面促進(jìn)了反應(yīng)中間體的形成，從而形成了更有利的動力學(xué)過程。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，V-Ni₃S₂催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為155 mV，Tafel斜率為39 mV dec^?1，低于Ni₃S₂催化劑(316 mV，101 mV dec^?1)和泡沫鎳(273 mV，152 mV dec^?1)。

此外，V-Ni₃S₂能夠在40和200 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行120小時(shí)，并且反應(yīng)后材料的結(jié)構(gòu)仍保持完整，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性?？偟膩碚f，對于允許ISIA的催化劑來說，這種策略可以誘導(dǎo)更快、更深入的自我重建，這為構(gòu)建具有高活性的電催化劑提供了指導(dǎo)。

Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00885

8. Adv. Sci.: Fe單原子種子介導(dǎo)策略，提升Fe₃C/FeNC的ORR/OER雙功能催化活性

可充電鋅-空氣電池(ZABs)由于其低成本、固有安全性、高理論能量密度/容量等優(yōu)點(diǎn)而具有很高的發(fā)展前景?？沙潆婁\-空氣電池在充/放電過程中涉及到空氣陰極的氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)，其動力學(xué)決定了可充電鋅-空氣電池的整體效率。因此，開發(fā)高性能的ORR/OER雙功能電催化劑對于ZABs的進(jìn)一步發(fā)展具有重要意義。

近日，鄭州大學(xué)盧思宇和山東理工大學(xué)尹廣超等采用Fe單原子種子介導(dǎo)法合成了Fe?N?C/Fe₃C復(fù)合材料，該復(fù)合材料具有可控的Fe?N?C/Fe₃C比，可作為ZAB的高效雙功能ORR/OER電催化劑。

具體而言，F(xiàn)e?N₄?C單原子種子首先被錨定到摻N的碳骨架中，直到Fe負(fù)載飽和(7.7 wt.%)；在合成Fe?N?C/Fe₃C復(fù)合材料的熱解過程中，額外的鐵原子加入導(dǎo)致Fe?N₄?C種子周圍形成Fe₃C顆粒。

通過這種方法，只需簡單地改變合成過程中鐵的用量，就可以調(diào)整和優(yōu)化復(fù)合材料中Fe₃C與Fe?N₄?C的比例。一系列結(jié)構(gòu)表征結(jié)果顯示，對于組成優(yōu)化的電催化劑(Fe?N?C/Fe₃C-op)，原子分散的Fe與4個(gè)N原子配位，形成分布在Fe₃C顆粒周圍的局部殼層。

由于親密和豐富的Fe?N?C/Fe₃C界面，F(xiàn)e?N?C/Fe₃C-op表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能ORR/OER活性，以及快速的反應(yīng)動力學(xué)，特別是ORR和OER反應(yīng)之間的電壓差為0.668 V，優(yōu)于報(bào)道的堿性介質(zhì)中大多數(shù)雙功能ORR/OER電催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，F(xiàn)e?N₄?C和Fe₃C能協(xié)同激活O₂的吸附，促進(jìn)OH*中間體的解吸，從而降低ORR和OER過程中限速步驟的反應(yīng)能壘。

最后，當(dāng)Fe?N?C/Fe₃C-op作為可充電鋅-空氣電池的空氣陰極時(shí)，獲得了1013.9 mWh g_Zn^?1的功率密度和137.4 mW cm^?2的峰值功率密度，并且顯示出優(yōu)異的長期耐久性。綜上，該項(xiàng)工作提出的種子介導(dǎo)策略不僅有利于推動雙功能ORR/OER電催化和高性能ZABs的發(fā)展，而且對高活性、低成本非貴金屬電催化劑的開發(fā)具有重要的指導(dǎo)意義。

A Fe Single Atom Seed-Mediated Strategy Toward Fe₃C/Fe?N?C Catalysts with Outstanding Bifunctional ORR/OER Activities. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202301656

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