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鋰硫電池因其多電子氧化還原反應(yīng)和高理論比能（2500 Wh kg^?1）脫穎而出。然而，可溶性多硫化鋰（Li₂S₂和Li₂S）不可逆地轉(zhuǎn)變?yōu)楣腆w短鏈硫物質(zhì)以及電極材料的大體積變化顯著損害了電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

在此，達(dá)特茅斯學(xué)院李瑋瑒教授和斯坦福大學(xué)王海教授團(tuán)隊(duì)提出了一種溶解在有機(jī)溶劑中的硫代磷酸鋰絡(luò)合物組成的液體硫電極，該電極能夠在沒(méi)有沉淀的情況下結(jié)合和存儲(chǔ)放電反應(yīng)產(chǎn)物。使用該種新型復(fù)合物作為正極材料，在室溫下實(shí)現(xiàn)了高比容量（0.2 C時(shí)為1425 mAh g^–1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（0.5 C下400次循環(huán)后保持80%）。

此外，高度可逆的全液態(tài)電化學(xué)轉(zhuǎn)換實(shí)現(xiàn)了卓越的低溫電池可工作性（在?40°C時(shí)>400 mAh g^–1，在?60°C時(shí)>200 mAh g^-1）。

圖1. 絡(luò)合機(jī)制

總之，該工作在TEGDME中開(kāi)發(fā)了一系列硫代磷酸鋰（mP₂S₅–nLi₂S_x）配合物，作為鋰硫電池的液體硫正極。通過(guò)不同程度的優(yōu)化，包括硫鏈長(zhǎng)度、絡(luò)合化學(xué)計(jì)量和溶劑選擇，絡(luò)合物具有獨(dú)特的溶解度和有吸引力的電化學(xué)性質(zhì)。從耦合光譜和DFT研究中獲得的見(jiàn)解使復(fù)雜結(jié)構(gòu)、絡(luò)合機(jī)制和相關(guān)電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制的形成成為可能。絡(luò)合提供了一種主體分子結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)可以有效地容納放電反應(yīng)產(chǎn)物。因此，解決了鋰硫電池中Li₂S₂/Li₂S產(chǎn)生帶來(lái)的問(wèn)題，如緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué)、體積膨脹和電壓極化。

研究結(jié)果顯示，3P₂S₅–2Li₂S₈復(fù)合物在室溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能，具有高比容量（0.2 C時(shí)為1425 mAh g^–1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（0.5 C下400次循環(huán)后保持80%）。使用DOL作為共溶劑表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫性能（在?40°C時(shí)>400 mAh g^–1，在?60°C時(shí)>200 mAh g^-1）。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作為具有優(yōu)異Li₂S₂/Li₂S溶解度的液體硫基正極提供了一條新的途徑，以提高鋰電池的可逆性、穩(wěn)定性、循環(huán)性能和低溫性能。

圖2. 低溫電池性能評(píng)估

High-Performance Lithium–Sulfur Batteries via Molecular Complexation, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c05209

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李瑋瑒/王海JACS：分子絡(luò)合助力寬溫區(qū)高性能鋰硫電池

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