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王定勝/?黃興溢AM：圖案化凝膠聚合物電解質實現(xiàn)耐用安全的固態(tài)鋰金屬電池

超薄和超韌凝膠聚合物電解質（GPE）是耐用、安全和高能量密度固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的關鍵技術，但極具挑戰(zhàn)性。均勻性和連續(xù)性有限的GPE通常表現(xiàn)出不均勻的Li⁺通量分布，這會導致沉積不均勻。

圖1 材料制備

上海交通大學黃興溢、清華大學王定勝等提出了一種通過近場靜電紡絲和工程化纖維GPE的纖維圖案化策略，以促進和誘導聚合物纖維的有序排列聚集，從而獲得纖維圖案化GPE。得益于GPE的圖案引導排列結構，與隨機分布的GPE相比，它們可以有效地使Li⁺通量均勻化，并提供有效的Li⁺傳輸通道。

此外，PVDF的高介電常數(shù)和塑性變形性能可以溶解Li鹽以實現(xiàn)高離子導電性，并提供優(yōu)異的機械強度和高熱穩(wěn)定性。

因此，所獲得的超薄GPE（16μm）表現(xiàn)出高離子電導率（~0.4 mS cm^–1）和優(yōu)異的機械韌性（~613%）。同時，GPE中的FSI^?陰離子與第一溶劑化殼中的Li⁺離子配位，并進一步沿著聚合物鏈和圖案化孔傳輸，從而產(chǎn)生更高的離子電導率，并形成富無機物（LiF和Li₃PO₄）的SEI。

圖2 圖案化GPE的表征

結果，在1.0 mA cm^-2、1.0 mAh cm^-2條件下，Li||P-PPL||Li電池表現(xiàn)出超過3000小時的穩(wěn)定的Li沉積/剝離，而LFP||P-PPL||Li全電池在5.0 C下提供了卓越的倍率性能（129.8 mAh g^-1）和超穩(wěn)定的長循環(huán)壽命，在1.0 C條件下超過1570次。此外，在有限的鋰源和高溫（55℃）的約束條件下，LFP||P-PPL||鋰全電池也可以顯示出長期的循環(huán)壽命。

總體而言，基于這項工作，所提出的圖案化GPE闡明了優(yōu)化GPEs結構以實現(xiàn)均勻的Li⁺通量和穩(wěn)定鋰負極的意義，代表了開發(fā)耐用和安全的SSLMBs的一個有前景的途徑。

圖3 全電池性能

Engineering the Structural Uniformity of Gel Polymer Electrolytes via Pattern-guided Alignment for Durable, Safe Solid-state Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303460

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