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電化學CO₂還原反應(ECO₂RR)通過捕獲和利用人為排放的CO₂生產(chǎn)有附加值的燃料或化學品，作為緩解全球變暖和能源短缺的一個有前途的策略受到了廣泛的關注。Cu依靠其獨特的多碳化學品生產(chǎn)能力被認為是目前最有前途的ECO₂RR電催化劑。其中，對Cu₂O/CuO進行熱/電還原得到的0D Cu催化劑由于其低成本、易于合成和對多碳產(chǎn)物的高選擇性，顯示出了巨大的應用潛力。

近日，西安交通大學沈少華課題組以商業(yè)銅納米顆粒(NPs)作為前驅(qū)體，通過熱氧化-電還原兩步法在其表面生成尺寸在20 nm以下的Cu顆粒，并將其作為高效的ECO₂RR電催化劑。

在實驗過程中，研究人員觀察到OH_ad被OD-Cu表面上亞20 nm顆粒之間的納米間隙所限制和吸附，猜想OH_ad應該決定了ECO₂RR過程中C₂生產(chǎn)的選擇性。

原位光譜表征和理論計算表明，表面吸附的OH_ad有利于弱C≡O鍵的吸附，增強*CO在OD-Cu表面的結(jié)合，促進*CO二聚形成*COCO，隨后選擇性生產(chǎn)C₂產(chǎn)物。然而，還需要注意的是，表面過量的OH_ad吸附會占據(jù)表面活性位點和促進競爭HER發(fā)生，導致C₂產(chǎn)物的選擇性受到抑制。

作為ECO₂RR中選擇性C2生產(chǎn)的雙刃劍，具有優(yōu)化或適當水平的吸附行為，在H型電解池中，最佳的OD-Cu-200在?0.95 V_RHE時的C₂產(chǎn)物選擇性達到61.5%。此外，在流動池中，該催化劑可以在高電解液流速下穩(wěn)定生產(chǎn)C₂產(chǎn)品(FE=~60%，?200 mA cm^?2)。

綜上，該項工作提出OH_ad作為決定C₂產(chǎn)品選擇性的合理描述符有助于全面了解ECO₂RR機制，也為合理設計Cu電催化劑以穩(wěn)定生產(chǎn)高選擇性的增值化學品和燃料提供了指導。

Surface Adsorbed Hydroxyl: A Double-Edged Sword in Electrochemical CO₂ Reduction over Oxide-Derived Copper. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306876

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沈少華課題組Angew.：表面吸附OHad: 氧化銅電化學還原CO2的雙刃劍

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