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根據(jù)國際能源署2021年年度報(bào)告，預(yù)計(jì)到2024年，全球?qū)μ烊粴夂褪偷男枨髮⒎謩e以驚人的31%和21%的速度增長。目前，全球約80%的能源需求是由化石燃料提供的，二氧化碳的過量排放可能導(dǎo)致全球變暖進(jìn)一步加劇，以及未來潛在的能源危機(jī)，這一點(diǎn)著實(shí)令人擔(dān)憂。

因此，利用太陽能或風(fēng)能等間歇性能源產(chǎn)生的可再生能源分解水產(chǎn)氫的技術(shù)成為實(shí)現(xiàn)“能源充足”和“零碳排放”的最佳技術(shù)。然而，高成本和稀缺的催化劑，如Pt用于陰極的析氫反應(yīng)(HER)和RuO₂和IrO₂用于陽極的析氧反應(yīng)(OER)，極大地阻礙了大規(guī)模電催化產(chǎn)氫。

因此，研究人員設(shè)計(jì)了各種過渡金屬-氧化物、硫化物、磷化物、氮化物等低成本的電催化劑，并通過元素?fù)诫s、缺陷、表面工程來改善其電催化性能。盡管某些電催化劑在OER或HER中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化性能，但是研究在同一電解質(zhì)中同時(shí)具有OER和HER活性的雙功能電催化劑同樣至關(guān)重要。

基于此，皇家墨爾本理工大學(xué)Ravichandar Babarao和漢陽大學(xué)Seunghyun Lee(共同通訊)等人通過對(duì)金屬-有機(jī)骨架進(jìn)行合成后修飾和在不同Ar/H₂比下退火，在泡沫Ni上生長了嵌入到N摻雜C中(NC)的摻雜B的CoO/Co異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑(B-CoO/Co@NC/NF)。

Small：金屬-有機(jī)骨架衍生的介孔B摻雜的CoO/Co@N摻雜碳實(shí)現(xiàn)高效全水解

本文通過三電極體系，在1 M KOH中對(duì)制備的催化劑的催化性能進(jìn)行了測試。根據(jù)測試得到的極化曲線可以發(fā)現(xiàn)，B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)的HER活性僅次于20% Pt/C/NF。具體而言，在陰極電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，與B-CoO/Co@NC/NF(Ar，264mV)催化劑相比，B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)的HER過電位(196 mV)最低，這表明H₂在退火過程對(duì)催化劑HER性能的影響。

然而，在較高的H₂氣體濃度下制備的B-CoO/Co@NC/NF(50% H₂)抑制了HER活性，在相同的電流密度(10 mA cm^-2)下，其HER過電位增加了251 mV，這些結(jié)果可以歸因于在50% H₂條件下制備的B-CoO/Co@NC/NF比在10% H₂條件下制備的B-CoO/Co@NC/NF的變形程度更高。

此外，本文的最佳催化劑B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)的HER過電位也遠(yuǎn)低于許多最近報(bào)道的電催化劑。在測試完催化劑的HER性能后，本文還在1 M KOH中進(jìn)一步測試了催化劑的OER活性。測試結(jié)果表明，B-CoO/Co@NC/NF(Ar)有較高的OER活性，在所有電流密度下其過電位均較低，并且達(dá)到了約426 mA cm^-2的最大電流密度。

具體來說，在10 mA cm^-2的電流密度下，所制備的電催化劑的過電位排序?yàn)椋築-CoO/Co@NC/NF(Ar)(307 mV)<B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)(321 mV)<B-CoO/Co@NC/NF(50% H₂)(327 mV)<RuO₂/NF(337 mV)<泡沫Ni(NF)(380 mV)。

此外，B-CoO/Co@NC/NF(Ar)也具有比其他已報(bào)道的OER電催化劑更低的過電位，這表明其具有優(yōu)異的OER活性?；贐-CoO/Co@NC/NF電催化劑優(yōu)異的OER和HER活性，本文將其同時(shí)作為陽極和陰極以評(píng)估其在全解水中的實(shí)際應(yīng)用。不出所料的是，B-CoO/Co@NC/NF(Ar)(+)||B-CoO/Co@NC/NF(10% H₂)(-)只需要1.62 V的低電壓即可達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，遠(yuǎn)優(yōu)于其它對(duì)比體系。

為了深入了解電催化劑的電子結(jié)構(gòu)和相關(guān)機(jī)制，本文進(jìn)行了詳細(xì)的密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究。對(duì)于HER，B-CoO/Co@NC(10% H₂)異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的水吸附能、水解離能(ΔG_OH-H*)和H吸附能(ΔG_H*)，使得其電催化活性高于B-CoO/Co@NC(Ar)異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

此外，B-CoO/Co@NC(10% H₂)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的HER性能優(yōu)于B-CoO/Co@NC(Ar)還歸因于前者的p帶中心為-3.01 eV，而后者的p帶中心為-3.16 eV，這表明B-CoO/Co@NC(10% H₂)活化吸附的H₂O和誘導(dǎo)H-OH鍵斷裂所需的能量更小。

此外，B-CoO/Co@NC(10% H₂)和B-CoO/Co@NC(Ar)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的ΔG_OH-H*分別為-0.47 eV和-0.40 eV以及ΔG_H*分別為1.47 eV和-0.80 eV，異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的負(fù)ΔG_OH-H*值表明O-H鍵的斷裂是可行的，這可以導(dǎo)致H⁺濃度的顯著增加以及H₂更容易脫附。因此，B-CoO/Co@NC(10% H₂)異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有比B-CoO/Co@NC(Ar)更優(yōu)異的HER性能。

此外，對(duì)于OER，DFT計(jì)算表明，B-CoO/Co@NC(Ar)的堿性O(shè)ER性能的改善歸因于其對(duì)^*OH中間體的弱吸附，從而獲得最佳的O₂脫附性能。DFT計(jì)算得到的結(jié)果與本文OER和HER的電化學(xué)研究結(jié)果一致?？傊?，本文所采用的策略對(duì)于設(shè)計(jì)和合成下一代高性能雙功能電催化劑是非常有意義的。

Metal-Organic Framework-Derived Mesoporous B-Doped CoO/Co@N-Doped Carbon Hybrid 3D Heterostructured Interfaces with Modulated Cobalt Oxidation States for Alkaline Water Splitting, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301405.

https://doi.org/10.1002/smll.202301405.

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