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?戴黎明院士Nature子刊：首次報(bào)道，即創(chuàng)紀(jì)錄的FE！

通過(guò)選擇性雙-電子轉(zhuǎn)移氧還原或水氧化反應(yīng)的電合成過(guò)氧化氫提供了一種更清潔，更經(jīng)濟(jì)的替代蒽醌工藝，但在高電流密度下實(shí)現(xiàn)高法拉第效率（FE）還是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，澳大利亞新南威爾士大學(xué)戴黎明院士和中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所Guntae Kim等人報(bào)道了富氧空位的缺氧Pr_1.0Sr_1.0Fe_0.75Zn_0.25O_4-δ鈣鈦礦氧化物可很好地結(jié)合反應(yīng)中間體，促進(jìn)選擇性和高效的雙電子轉(zhuǎn)移途徑。該氧化物在寬電位范圍（0.05 ~ 0.45 V）和高離子強(qiáng)度下電流密度超過(guò)50 mA cm^?2下表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原效率（~99%），在低過(guò)電位（0.39 V）下對(duì)雙電子轉(zhuǎn)移水氧化反應(yīng)具有高選擇性（~80%）。

此外，采用雙功能電催化劑的無(wú)膜電解槽，在2.10 V和50 mA cm^-2下實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的163.0%的FE，首次報(bào)道在新型無(wú)膜電解槽中高效雙功能氧化物催化氧還原和水氧化，用于可擴(kuò)展的過(guò)氧化氫電合成。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了D-PSFZ對(duì)H₂O₂生成的內(nèi)在活性。在ORR和WOR過(guò)程中Fe-O端面表面產(chǎn)生H₂O₂的反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)中間體，表明ORR和WOR的效率可以通過(guò)單個(gè)反應(yīng)中間體的能態(tài)（如ORR的HOO*和WOR的HO*）來(lái)熱力學(xué)評(píng)價(jià)，分別以ΔG_HOO*和ΔG_HO*作為預(yù)測(cè)對(duì)2e-ORR和2e-WOR催化活性的參數(shù)。在不含Zn的PSF中，ORR和WOR的極限電位分別為0.16/0.07 eV和1.98/2.14 eV。在B位點(diǎn)摻雜Zn和通過(guò)改變表面構(gòu)型引入O_v后，活性結(jié)果被正拓寬。因此，Zn和Fe原子都是ORR和WOR的活性位點(diǎn)。

從ORR和WOR這兩個(gè)步驟的更替軌跡來(lái)看，對(duì)H₂O₂生成的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)步驟是兩個(gè)反應(yīng)途徑中O*中間體的形成。對(duì)于生成H₂O₂的高選擇性表面，反應(yīng)中間體的形成應(yīng)有利于H₂O₂而不是O*。雖然ΔG_HOO*和ΔG_HO*可作為描述ORR或WOR的描述符，但ΔG_O*更適合預(yù)測(cè)ORR和WOR中H₂O₂對(duì)O*形成的有利程度。

Concurrent oxygen reduction and water oxidation at high ionic strength for scalable electrosynthesis of hydrogen peroxide. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41397-1.

原創(chuàng)文章，作者：MS楊站長(zhǎng)，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/95f8b9882b/

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