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?郭玉國(guó)團(tuán)隊(duì)Angew.：調(diào)節(jié)陰離子-溶劑相互作用實(shí)現(xiàn)醚類電解液用于高壓NCM811/硅氧全電池體系

將高SiO_x含量材料摻入石墨負(fù)極（ SiO_x-Gr負(fù)極，SiO_x>50 wt%或純SiO_x負(fù)極）和富鎳鎳錳鈷酸鋰（NMC，Ni>0.6）正極的應(yīng)用有利于鋰離子電池具有高于350 Wh kg^-1的高能量密度，而這種搭配涉及兩個(gè)電極上嚴(yán)重的界面問題，并且需要具有增強(qiáng)電化學(xué)性能的新電解質(zhì)。

與傳統(tǒng)的酯基電解質(zhì)相比，醚基電解質(zhì)因其較高的最低未占分子軌道 (LUMO) 能級(jí)，在熱力學(xué)上保證了硅基負(fù)極更好的界面穩(wěn)定性。然而，典型的醚基電解質(zhì)由于抗氧化能力差而無法支持富鎳NMC正極，這限制了它們?cè)诟邏轰囯x子電池中的應(yīng)用。為了追求高能量密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性的鋰離子電池，迫切需要開發(fā)一種先進(jìn)的醚基電解質(zhì)。

在此，中科院化學(xué)所郭玉國(guó)研究員團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的醚基電解質(zhì)采用THF和LiNO₃作為溶劑和鋰鹽，并進(jìn)一步加入LiN(SO₂CF₃)₂(LiTFSI)來補(bǔ)償LiNO₃溶解度差的問題(該電解質(zhì)表示為L(zhǎng)TN電解質(zhì))。

根據(jù)一系列表征和計(jì)算模擬，證實(shí)了陰離子-溶劑相互作用之間的增強(qiáng)相互作用，并發(fā)現(xiàn) TFSI 進(jìn)一步增強(qiáng)了這種相互作用，從而使電解質(zhì)在與 NMC811 正極結(jié)合時(shí)具有出色的氧化穩(wěn)定性。同時(shí)，醚基電解質(zhì)和陰離子 SEI 的固有還原穩(wěn)定性導(dǎo)致穩(wěn)定的界面形成。

圖1. 陰離子-溶劑相互作用

總之，該工作通過合理調(diào)節(jié)醚基電解質(zhì)中的陰離子-溶劑相互作用，實(shí)現(xiàn)了純SiOx||NMC811全電池兩個(gè)電極上的界面穩(wěn)定性。由于NO₃的半徑小，THF的μ/ε值高，陰離子-溶劑絡(luò)合物很容易在LTN電解質(zhì)中形成和促進(jìn)，這一點(diǎn)被一系列表征和計(jì)算模擬所證實(shí)。促進(jìn)的陰離子-溶劑相互作用使LTN電解質(zhì)具有增強(qiáng)的氧化穩(wěn)定性，而純SiOx負(fù)極的電化學(xué)性能也證明了醚類LTN電解質(zhì)相對(duì)于EC基電解質(zhì)的內(nèi)在優(yōu)越性。

該策略和 LTN 電解質(zhì)的實(shí)用性得到了證明和證實(shí)，它在純 SiOx||NMC811 全電池中優(yōu)于傳統(tǒng) EC 電解質(zhì)，特別是 500 次循環(huán)后容量保持率為 81.7%。上述結(jié)果證明了LTN電解質(zhì)具有良好的應(yīng)用前景以及在高壓電解質(zhì)中促進(jìn)陰離子-溶劑相互作用的策略的合理性。

圖2. 不同電解質(zhì)下，純SiOx||NMC811全電池的電化學(xué)性能

Insight into Anion-Solvent Interactions to Boost Stable Operation of the Ether-Based Electrolytes in Pure-SiOx||LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 Full Cells, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202305988

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