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鋰離子電池（LIBs）的高溫（HT）運(yùn)行和存儲(chǔ)性能對(duì)于電動(dòng)汽車、電網(wǎng)存儲(chǔ)或國防任務(wù)的應(yīng)用至關(guān)重要。不幸的是，由于高溫下電極/電解質(zhì)界面越來越不穩(wěn)定，電池會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的容量衰減。

圖1 Li-AMPS納米層的表征

華中科技大學(xué)黃云輝、蘇州大學(xué)鄭洪河、同濟(jì)大學(xué)羅巍等將電解液從成膜的任務(wù)中解放出來。相反，它利用了有利的固體電解質(zhì)界面（SEI）形成官能團(tuán)的優(yōu)勢(shì)，將它們優(yōu)先錨定在石墨（Gr）表面。具體而言，通過分子設(shè)計(jì)，作者同時(shí)將磺酸根、酰胺基和不飽和C=C鍵的有利SEI形成物種引入到Li-2-丙烯酰胺-2-甲基-1-丙磺酸（Li-AMPS）分子中，通過與Gr表面上殘留的-OH基團(tuán)的脫水反應(yīng)，構(gòu)成錨定在Gr表面的SEI形成前體。通過在電化學(xué)循環(huán)過程中接收電子，Li-AMPS的活性C=C鍵會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)樽杂苫?，從而誘導(dǎo)C=C之間的聚合，從而在Li-AMPS分子之間構(gòu)建聚合物網(wǎng)絡(luò)。

此外，分子先于電解液溶劑通過裂解C=N、C-S和S=O鍵的還原，導(dǎo)致SEI內(nèi)形成多種含N、S的化合物（如Li₂SO₃、ROSO₂Li、Li₃N等）。此外，與自然生長的SEI不同（隨著電解液中的殘留物而不斷積累），這種錨定納米層只作用于Gr表面。

圖2 高溫條件下的NCM523電池的性能

此外，這種SEI比在基礎(chǔ)電解液中形成的SEI具有更高的熱穩(wěn)定性，將SEI分解溫度從94℃提高到148℃。同時(shí)，Li-AMPS誘導(dǎo)的界面更加均勻，電阻更小，這證明了它在阻止電解液進(jìn)一步分解方面是有效的。因此，Gr/NCM電池的高溫性能在可逆容量、循環(huán)和儲(chǔ)存穩(wěn)定性方面得到了顯著改善。

本文通過采用改性石墨和LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂組裝全電池（正極負(fù)載≈18.5 mg cm^?2），在60°C下300次循環(huán)后，全電池的容量保持率從53.2%（原始石墨）提高到77.8%。另外，2 Ah、265 Wh kg^?1的軟包電池也能夠在80°C的極端溫度下運(yùn)行200次循環(huán)。

圖3 Li-AMPS衍生的SEI對(duì)Gr/NCM523軟包電池高溫儲(chǔ)存性能的影響

Liberating the Electrolyte via In Situ Conversion of an Amide, Sulfonate-Containing Monomer Precursor for High-Temperature Graphite/NCM Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301550

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