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ACS Energy Letters：脈沖電催化誘導(dǎo)界面微環(huán)境原位動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)，實(shí)現(xiàn)高效催化ORR

在O₂還原反應(yīng)(ORR)、CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)和析H₂反應(yīng)(HER)等典型的非均相陰極還原反應(yīng)中，仍然存在中間態(tài)調(diào)節(jié)和平衡傳質(zhì)與表面反應(yīng)不一致等問題。為此，脈沖電催化已成為有效改善反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和調(diào)整產(chǎn)物選擇性的一個(gè)候選方案。在傳統(tǒng)的恒電位ORR過程中，界面微環(huán)境對(duì)表面反應(yīng)有重要影響，通過對(duì)質(zhì)子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的定量控制，可以有效地抑制*OOH中O-O鍵的斷裂，促進(jìn)H₂O₂的形成。

同時(shí)，質(zhì)子離子液體的引入也證明了通過調(diào)節(jié)氫鍵結(jié)構(gòu)和溶劑化環(huán)境可以提高ORR的性能。盡管作出了這些努力，但由于脈沖電位瞬時(shí)變化的獨(dú)特特征，關(guān)于界面微環(huán)境的現(xiàn)有結(jié)論仍然不能直接應(yīng)用于脈沖電催化。因此，界面微環(huán)境和脈沖電催化之間的關(guān)系仍然是未知的，需要進(jìn)一步研究。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)高繼慧和周偉等研究了脈沖電催化2e^?ORR過程中界面微環(huán)境對(duì)H₂O₂生成的動(dòng)態(tài)響應(yīng)。在擴(kuò)散層，研究人員通過拉曼光譜和COMSOL模擬證明了脈沖電催化和層次孔結(jié)構(gòu)耦合誘導(dǎo)的界面氧和質(zhì)子傳質(zhì)的周期性加速；在電極/電解質(zhì)界面，利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明了脈沖電場作用下堿金屬離子引起的弱相互作用力對(duì)ORR中間體形成熱力學(xué)的獨(dú)特修正。這些結(jié)果反映了脈沖電催化界面微環(huán)境的優(yōu)化，有望促進(jìn)ORR中間體的生成動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)。

具體而言，當(dāng)氧和質(zhì)子從本體電解質(zhì)擴(kuò)散到介孔碳球的界面時(shí)，反應(yīng)系統(tǒng)更有可能在脈沖電催化中達(dá)到反應(yīng)物消耗和補(bǔ)充的平衡，從而打破電極界面上質(zhì)子/氧轉(zhuǎn)移的限制并促進(jìn)*OOH形成動(dòng)力學(xué)；當(dāng)氧到達(dá)亥姆霍茲層并與質(zhì)子結(jié)合產(chǎn)生*OOH時(shí)，堿金屬陽離子將通過弱相互作用力參與調(diào)節(jié)脈沖電場中ORR中間體，從而激活C-*OOH鍵并降低整體反應(yīng)能壘，提供更有利的*OOH形成熱力學(xué)。

綜上，該項(xiàng)工作闡明了脈沖電催化的促進(jìn)機(jī)理，為不同電催化過程中界面微環(huán)境的原位動(dòng)態(tài)調(diào)控提供了理論基礎(chǔ)。

Revealing the In Situ Dynamic Regulation of the Interfacial Microenvironment Induced by Pulsed Electrocatalysis in the Oxygen Reduction Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00758

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ACS Energy Letters：脈沖電催化誘導(dǎo)界面微環(huán)境原位動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)，實(shí)現(xiàn)高效催化ORR

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