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Edward H. Sargent院士AM：機器學(xué)習(xí)+DFT計算+實驗反饋，快速研發(fā)新材料！

成果簡介

考慮到材料領(lǐng)域?qū)拸V，再加上摻雜帶來的指數(shù)自由度和合成途徑的多樣性，熱電材料的探索還具有挑戰(zhàn)性?；诖耍?strong>加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和阿卜杜拉國王科技大學(xué)Derya Baran（共同通訊作者）等人報道了通過采用誤差修正學(xué)習(xí)（error-correction learning, ECL）結(jié)合歷史數(shù)據(jù)，并使用實驗反饋數(shù)據(jù)對其進行更新。因此，作者首先從之前的數(shù)據(jù)集中學(xué)習(xí)，從而調(diào)整模型以適應(yīng)合成和表征方面的差異，否則難以參數(shù)化。然后，作者將這一策略應(yīng)用于發(fā)現(xiàn)熱電材料，并優(yōu)先考慮在合成溫度低于300 ℃。

作者記錄了一個以前未開發(fā)的熱電材料化學(xué)家族，即PbSe: SnSb，發(fā)現(xiàn)該化學(xué)家族中的最佳候選物質(zhì)，2 wt% SnSb摻雜的PbSe，其功率因數(shù)超過PbSe的2x倍。該研究表明，對比由最先進的機器學(xué)習(xí)（ML）模型驅(qū)動的高通量搜索，閉環(huán)實驗策略將尋找優(yōu)化材料所需的實驗次數(shù)減少了3x倍。作者還觀察到這種改進依賴于ML模型的準確性，其表現(xiàn)出收益遞減的方式：當達到一定的準確性時，與實驗路徑相關(guān)的因素就開始主導(dǎo)趨勢。

研究背景

熱電材料（Thermoelectric materials）利用塞貝克（Seebeck）效應(yīng)將熱能轉(zhuǎn)化為電能，其中熱梯度導(dǎo)致電流的產(chǎn)生，將廢熱轉(zhuǎn)化為電能的能力為回收機械和電氣過程中損失的能量提供了一條途徑。然而，熱電材料的設(shè)計和發(fā)現(xiàn)面臨著巨大的化學(xué)空間、非凸的成分-性質(zhì)映射和摻雜劑對材料性質(zhì)的非線性影響。

利用高通量密度泛函理論（DFT）基模擬和機器學(xué)習(xí)（ML）基性質(zhì)預(yù)測搜索，對具有所需性質(zhì)的材料進行了大規(guī)?；瘜W(xué)空間搜索，但與DFT計算相關(guān)的大量計算成本阻礙了對化學(xué)空間的廣泛探索，同時這種方法并不能解釋模擬和實驗之間的差距。近年來，在ML模型的幫助下，前者的缺點已經(jīng)得到了解決，這些模型可從現(xiàn)有的數(shù)據(jù)集中學(xué)習(xí)，并篩選更大的化學(xué)空間。

之前的研究要么需要預(yù)定義的數(shù)據(jù)融合方法來整合可用數(shù)據(jù)和獲取的數(shù)據(jù)，要么利用相關(guān)采樣數(shù)據(jù)來估計屬性分布。第一個要求限制了信息如何在兩個數(shù)據(jù)源之間傳輸，而后者在計算上成本昂貴，甚至可能無法從可用的數(shù)據(jù)集中進行管理。因此，對材料-屬性關(guān)系的準確學(xué)習(xí)是有限的，不利于有效的材料探索，這種探索是通過對獲得的數(shù)據(jù)的準確性評分來量化的，并根據(jù)性能進行排名。

圖文導(dǎo)讀

ECL實驗

作者將挑戰(zhàn)表述為一個糾錯問題：對兩種成分c₁和c₂的實驗室實驗的觀察結(jié)果（用y表示），可表示為：

其中c₁和c₂是希望比較的材料，T₁和T₂是進行比較的溫度，PF(·)表示實驗室測量的功率因數(shù)。y取決于合成參數(shù)和方法。因此，不容易將y與現(xiàn)有數(shù)據(jù)集連貫地合并在合并后的數(shù)據(jù)上訓(xùn)練ML模型。

其中X₁和X₂是要比較的兩種材料組成c₁和c₂的矢量表示，T₁和T₂是進行比較的溫度，PF(·)表示功率因子，是在現(xiàn)有數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練的先驗?zāi)Ｐ汀Ｗ髡呤褂昧艘粋€密集的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，它可從數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)來建模誤差修正函數(shù)，可實現(xiàn)的糾錯比例取決于用于化學(xué)組分矢量表示的數(shù)據(jù)量、模型和方法。

圖1. ECL實現(xiàn)閉環(huán)材料發(fā)現(xiàn)

大功率因數(shù)熱電的發(fā)現(xiàn)

作者在實驗室對573種摻雜和合金材料進行了實驗測量，涵蓋52種不同的元素。該數(shù)據(jù)集涵蓋了多種化合物，包括氧化物、其他硫族化合物、硅化物、鍺化物等。使用Magpie訓(xùn)練的先前模型顯示出最好的交叉驗證性能，優(yōu)于Roost和CrabNet。為確定TPOT在尋找最優(yōu)ML模型方面的有效性，作者還使用相同的訓(xùn)練-測試分裂和相同數(shù)量的交叉驗證分裂分別訓(xùn)練和優(yōu)化隨機森林回歸模型的超參數(shù)。作者發(fā)現(xiàn)，下一個最好的模型CrabNet，在對化合物的排名進行錯誤修正后，表現(xiàn)不佳。

本文構(gòu)建的精確先驗?zāi)Ｐ椭辽贉p少了(1/5×100%)=20%的實驗次數(shù)（在這種情況下的實驗總輪數(shù)為5）。若使用最精確的先驗?zāi)Ｐ透鶕?jù)功率因數(shù)的減小順序?qū)蜻x材料進行排序，則最佳候選成分(PbSe)_0.98(SnSb)_0.02排在第98位。因此，目前的方法將需要測試的候選數(shù)量減少了多達83%，即不到需要進行的實驗數(shù)量的1/3。

圖2. 有無ECL的ML模型對可用數(shù)據(jù)和獲取數(shù)據(jù)的性能

圖3. 實驗測量材料的熱電性能

高功率因數(shù)的起源

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了 (PbSe)_0.98(SnSb)_0.02的高性能原子的起源。作者從Materials Project中獲得了PbSe超級單體的單體晶胞，并利用它構(gòu)建了一個216個原子的超級單體晶胞。

XRD表明，少量合金化不會改變結(jié)構(gòu)。在引入自旋軌道耦合（SOC）下，對原始和摻雜弛豫結(jié)構(gòu)進行了自洽HSE06 xcfunctional計算。比較PbSe和PbSe: SnSb的電子結(jié)構(gòu)，作者發(fā)現(xiàn)Sn和Sb的引入分別調(diào)節(jié)了導(dǎo)帶最小值（CBM）和價帶最大值（VBM）附近的態(tài)密度（DOS）。這種調(diào)制降低了空穴有效質(zhì)量，提高了PbSe: SnSb復(fù)合材料的整體輸運性能，從而導(dǎo)致更大的功率因數(shù)。

圖4. 最佳熱電候選材料的結(jié)構(gòu)和DFT分析

文獻信息

Closed-loop Error Correction Learning Accelerates Experimental Discovery of Thermoelectric Materials. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302575.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/3dbc62a632/

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