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1. ACS Energy Lett.：施加外部壓力，實(shí)現(xiàn)高能量密度長(zhǎng)壽命鋰金屬電池！

由于電解液與鋰負(fù)極的不可控副反應(yīng)，將市售的碳酸酯基電解液應(yīng)用于鋰金屬電池（LMB）是一個(gè)挑戰(zhàn)。

電池頂刊集錦：趙天壽、王海梁、崔光磊、劉兆平、伍暉、金鐘、王書(shū)華、董杉木、吳明娒等成果

圖1 通過(guò)調(diào)節(jié)外部壓力獲得的沉積鋰的形態(tài)和CE

漢陽(yáng)大學(xué)Chong Seung Yoon、Yang-Kook Sun等提出了一種實(shí)用的基于碳酸酯電解液的LMB，它具有高容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命。研究顯示，通過(guò)施加1200千帕的外部壓力，在4 mA cm^?2的高電流密度下獲得了完全致密的鋰金屬沉積，CE值高達(dá)98.8%。此外，為防止電池在施加高壓的情況下出現(xiàn)短路和隨后的過(guò)早失效，傳統(tǒng)的PE隔膜必須用涂層隔膜代替。

另外，作者還研究了富鎳層狀正極深度充電期間觀察到的壓應(yīng)力對(duì)晶間微裂的影響，對(duì)循環(huán)的NCM90正極的分析表明，壓應(yīng)力可以減輕裂紋的形成和擴(kuò)展，從而為抑制固有的微裂紋和提高富鎳層狀正極的循環(huán)穩(wěn)定性提供了一個(gè)迄今為止尚未探索的選擇。

圖2 由于施加外部壓力，LMB的循環(huán)性能得到改善

一個(gè)由八個(gè)具有LiF涂層的核殼梯度（F-CSG）NCM90正極組成的堆疊式LMB證明了具有長(zhǎng)壽命高能量密度LMB的實(shí)際可行性，該正極層的負(fù)載水平為22 mg cm^-2，E/C比為2.8 μL mAh^-1，采用了勃姆石涂層隔膜，并在1200千帕的壓力下進(jìn)行了壓縮。結(jié)果，堆疊式電池在0.1和0.5C的條件下分別提供了5.1 mAh cm^-2（230.5 mAh g^-1）和4.9 mAh cm^-2（221 mAh g^-1）的高面容量。當(dāng)在0.2C充電和0.5C的放電條件下進(jìn)行循環(huán)時(shí)，該電池在200次循環(huán)后表現(xiàn)出89.0%的容量保留。

此外，具有相同規(guī)格但由兩個(gè)正極層組成的電池在1.0 C放電/0.1 C充電下循環(huán)時(shí)，它表現(xiàn)出更高的循環(huán)穩(wěn)定性（在500次循環(huán)后為82.0%）。據(jù)所知，所提出的具有高面容量（4.5 mAh cm^-2）的疊層電池的循環(huán)性能是迄今為止采用碳酸酯電解液的LMB的最佳結(jié)果。此外，這項(xiàng)研究表明有可能通過(guò)電池壓縮提高鋰離子電池的能量密度和壽命。

圖3 基于碳酸酯電解液的LMB與富鎳正極相結(jié)合的循環(huán)性能

High-Energy-Density, Long-Life Li-Metal Batteries via Application of External Pressure. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00910

2. 劉兆平/邱報(bào)/高靜AFM：優(yōu)化體相和表面結(jié)構(gòu)獲得長(zhǎng)壽命和安全的鋰離子電池

盡管富鋰層狀正極中的氧氧化還原可以使可用容量超過(guò)250 mAh g^-1，但它也帶來(lái)了長(zhǎng)循環(huán)時(shí)容量的快速衰減和熱濫用時(shí)的嚴(yán)重安全問(wèn)題。

圖1 從原子尺寸看結(jié)構(gòu)特征

中科院寧波材料所劉兆平、邱報(bào)、浙江工業(yè)大學(xué)高靜等提出了一種通過(guò)表面的層間調(diào)節(jié)和體相的類(lèi)Li₂MnO₃域脫域的綜合策略，以規(guī)避上述問(wèn)題。前者是通過(guò)熱激勵(lì)后的ALD技術(shù)進(jìn)行的，而后者則是通過(guò)作者以前的工作中報(bào)告的成分控制來(lái)實(shí)現(xiàn)的。通過(guò)Cs校正掃描透射電子顯微鏡（Cs-STEM），這項(xiàng)工作徹底研究了富鋰層狀正極Li_1.08Ni_0.22Co_0.22Mn_0.45O₂的詳細(xì)表面和體層結(jié)構(gòu)，并通過(guò)在線(xiàn)微分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）沒(méi)有檢測(cè)到氧氣。

圖2 在線(xiàn)微分電化學(xué)質(zhì)譜研究

研究顯示，通過(guò)原子層沉積的可控層間效應(yīng)可以最大限度地消除晶格失配，抑制循環(huán)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)退化。而通過(guò)成分控制，脫域的Li₂MnO₃類(lèi)域可以完全禁止晶格氧從體外釋放，從而提高電極的熱穩(wěn)定性。

結(jié)果，優(yōu)化后的正極材料在200次循環(huán)后表現(xiàn)出94.0%的容量保持率。采用所得正極和石墨負(fù)極的1.25Ah多層軟包電池具有出色的循環(huán)性能，在0.5C下710次循環(huán)后可保持80.4%的容量。更重要的是，在成功通過(guò)實(shí)用級(jí)熱安全和針刺測(cè)試后，該方法所衍生的出色安全特性得到了驗(yàn)證。

圖3 半/全電池中正極的電化學(xué)性能

Optimizing Both Bulk and Surface Structure of Li-Rich Layered Cathodes for Long-Life and Safe Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302236

3. 伍暉/李曉雁Nature Energy：創(chuàng)新！實(shí)現(xiàn)鋰離子電池負(fù)極的連續(xù)預(yù)鋰化！

預(yù)鋰化可以提高鋰離子電池（LIBs）的性能。迫切需要一種具有成本效益、高質(zhì)量和高工業(yè)兼容性的預(yù)鋰化策略。

圖1 預(yù)鋰化電極的制備和表征

清華大學(xué)伍暉、李曉雁等開(kāi)發(fā)了一個(gè)輥對(duì)輥電沉積和轉(zhuǎn)移印刷系統(tǒng)，以用于LIBs負(fù)極的連續(xù)預(yù)鋰化。具體而言，通過(guò)優(yōu)化電沉積參數(shù)，首先在集流體上沉積了一定量的鋰，然后通過(guò)輥對(duì)輥壓延，預(yù)制備的負(fù)極可以完全轉(zhuǎn)移印刷到電沉積的鋰金屬上。轉(zhuǎn)移印刷過(guò)程中的界面分離和粘附分別與界面剪切力和壓應(yīng)力有關(guān)。通過(guò)這種方法，作者成功地制備了預(yù)鋰化石墨和硅/碳（Si/C）復(fù)合負(fù)極。

圖2 預(yù)鋰化石墨和Si/C電極的電化學(xué)性能

結(jié)果，所得兩種負(fù)極都表現(xiàn)出了更好的首效（ICE，分別為99.99%和99.05%）和穩(wěn)定的循環(huán)性。此外，經(jīng)過(guò)預(yù)處理的電極有效地提高了Li(NiCoMn)_1/3O₂ (NCM)和LiFePO₄（LFP）全電池的首效和能量密度。

通過(guò)有限元建模，這項(xiàng)工作進(jìn)一步揭示了轉(zhuǎn)移印刷過(guò)程的運(yùn)動(dòng)學(xué)細(xì)節(jié)和基本機(jī)制，在此基礎(chǔ)上，作者設(shè)計(jì)了一個(gè)輥對(duì)輥電沉積和轉(zhuǎn)移印刷（RET）系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了從集流體到預(yù)鋰化負(fù)極的連續(xù)生產(chǎn)過(guò)程，這與傳統(tǒng)的輥對(duì)輥電池制造過(guò)程非常匹配。

圖3 預(yù)鋰化全電池的ICE和循環(huán)穩(wěn)定性的改善

Roll-to-roll prelithiation of lithium-ion battery anodes by transfer printing. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01272-1

4. 金鐘/張偉/馬連波ACS Nano：-20℃至60℃寬溫鋰硫電池！

能夠在惡劣條件下正常工作的高性能鋰硫（Li-S）電池引起了人們的極大關(guān)注；然而，低溫下多硫化物轉(zhuǎn)化的遲緩反應(yīng)動(dòng)力學(xué)以及高溫下臭名昭著的多硫化物穿梭現(xiàn)象仍有待解決。

圖1 材料制備及表征

南京大學(xué)金鐘、廣東工業(yè)大學(xué)張偉、安徽工業(yè)大學(xué)馬連波等設(shè)計(jì)了一種多支化氮化釩（MB-VN）電催化劑，作為隔膜涂層，以實(shí)現(xiàn)低/高溫耐受的Li-S電池。在金屬氮化物中，氮化釩具有較高的催化活性、制備工藝簡(jiǎn)單、電活性位點(diǎn)的設(shè)計(jì)和構(gòu)建可控等優(yōu)勢(shì)。MB-VN可以滿(mǎn)足良好的導(dǎo)電性、多孔性、強(qiáng)吸附能力和對(duì)雙邊多硫化物轉(zhuǎn)化的高催化活性等關(guān)鍵要求，是一種理想的涂層。

此外，MB-VN的多分支特征與納米棒相互連接，使其與電解液有充分的接觸，并為多硫化物提供了豐富的電活性位點(diǎn)，其高導(dǎo)電性也確保了快速的電子轉(zhuǎn)移，緊密的堆積結(jié)構(gòu)使其具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，從而固定多硫化物并進(jìn)一步促進(jìn)其轉(zhuǎn)化。

圖2 常溫電化學(xué)性能

飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）和吸附實(shí)驗(yàn)以及理論模擬顯示，MB-VN與多硫化物有很強(qiáng)的化學(xué)親和力，對(duì)多硫化物的雙邊轉(zhuǎn)化有很強(qiáng)的催化能力。原位拉曼表征證實(shí)，MB-VN涂層可以避免多硫化物的穿梭。獲得的Li-S電池顯示出更強(qiáng)的電化學(xué)性能，在3.0C時(shí)具有707 mAh g^-1的出色倍率容量，在1.0C時(shí)經(jīng)過(guò)400次循環(huán)后具有678 mAh g^-1的穩(wěn)定循環(huán)容量，并且在6.0 mg cm^-2的高負(fù)載和貧電解液（～6 μL mg_s^-1）下具有5.47 mAh cm^-2的高平均容量。

此外，Li-S電池在較寬的溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，在-20℃和60℃下的容量保持率分別為～85%和68.7%。

圖3 寬溫電化學(xué)性能

Wide-Temperature Operation of Lithium–Sulfur Batteries Enabled by Multi-Branched Vanadium Nitride Electrocatalyst. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c01469

5. 王書(shū)華/陳皓/劉宏AEM：人工SEI層使鋰負(fù)極在空氣中穩(wěn)定4小時(shí)！

鋰金屬是一種很有前途的高能量密度電池的候選材料。然而，鋰對(duì)空氣的高度不穩(wěn)定性和循環(huán)過(guò)程中的枝晶生長(zhǎng)是阻礙金屬鋰電池（LMB）商業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

圖1 制備工藝和作用示意

山東大學(xué)王書(shū)華、陳皓、濟(jì)南大學(xué)劉宏等通過(guò)將鋰浸入0.1 M的三氟甲磺酸鋅溶液1分鐘，在鋰表面引入了有機(jī)/無(wú)機(jī)混合的人工固體電解質(zhì)界面相（SEI）。所設(shè)計(jì)的混合SEI使鋰金屬在空氣中的高穩(wěn)定性達(dá)4小時(shí)，并且使鋰負(fù)極在循環(huán)中無(wú)枝晶形成。

為此，作者對(duì)人工有機(jī)/無(wú)機(jī)SEI在空氣穩(wěn)定鋰負(fù)極和抑制鋰枝晶生長(zhǎng)的機(jī)制進(jìn)行了分析。密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算表明，均勻分布的LiF和Zn吸收了-CF₃有機(jī)基團(tuán)，降低了O₂、H₂O和CO₂對(duì)Li的吸收能量，從而使鋰金屬負(fù)極具有良好的空氣穩(wěn)定性。

圖2 原位鋰沉積觀察和SEI分析

因此，在暴露于空氣中4小時(shí)后，采用具有人工SEI的負(fù)極的對(duì)稱(chēng)電池中可以在0.5 mA cm^-2下循環(huán)600小時(shí)以上，Li||LiFePO₄（LFP）全電池中可以循環(huán)500次。

同時(shí)，有機(jī)/無(wú)機(jī)混合夾層在LMBs中也表現(xiàn)出良好的枝晶抑制作用。帶有混合SEI的負(fù)極在對(duì)稱(chēng)電池中采用1,3-二氧戊環(huán)（DOL）和1,2-二甲氧基乙烷（DME）（1:1 v/v），而不使用任何添加劑，在2 mA cm^-2下循環(huán)了350小時(shí)以上。此外，Li||LFP（LFP的質(zhì)量負(fù)載為≈10 mg cm^-2）全電池在1C下表現(xiàn)出超過(guò)300次循環(huán)。

圖3 電化學(xué)性能研究

Promoting Air Stability of Li Anode via an Artificial Organic/Inorganic Hybrid Layer for Dendrite-Free Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301023

6. 崔光磊/董杉木Angew：揭示由界面LiH演化引發(fā)的負(fù)極容量退化問(wèn)題

鍺（Ge）作為一種快速充電和高比容量（1568 mAh g^-1）的合金負(fù)極，在實(shí)際應(yīng)用中因差循環(huán)性而受到很大阻礙。迄今為止，對(duì)循環(huán)性能退化的理解仍然難以捉摸。

圖1 循環(huán)過(guò)程中Ge電極中LiH成分的演變

中科院青能所崔光磊、董杉木等通過(guò)將敏感的在線(xiàn)氣體分析質(zhì)譜系統(tǒng)、先進(jìn)的透射電子顯微鏡和Ge負(fù)極的電化學(xué)性能聯(lián)系起來(lái)，首次追蹤了氫化鋰（LiH）在Ge界面上的演變，長(zhǎng)期以來(lái)，LiH一直是一個(gè)有爭(zhēng)議的SEI成分，作用機(jī)制模糊不清。這項(xiàng)工作首次確定Li₄Ge₂H是SEI中的一個(gè)關(guān)鍵成分，其由LiH和Ge負(fù)極的界面反應(yīng)產(chǎn)生。研究顯示，Ge負(fù)極的容量下降與LiH的界面演變有顯著的關(guān)聯(lián)。

圖2 對(duì)Ge和LiH之間反應(yīng)的驗(yàn)證

循環(huán)后Ge電極的分析表明，Ge的失效與Si的失效完全不同，Ge負(fù)極材料內(nèi)部的裂縫（20~30 μm）在最初的幾個(gè)循環(huán)后幾乎停止傳播，顆粒仍然保持良好的完整性，沒(méi)有嚴(yán)重的粉化現(xiàn)象。

相比之下，SEI的厚度在循環(huán)時(shí)明顯持續(xù)增加，這伴隨著Li₄Ge₂H的積累。結(jié)果，絕緣的Li₄Ge₂H的積累阻礙了離子運(yùn)輸，導(dǎo)致容量損失并最終使Ge電極失效。這項(xiàng)工作通過(guò)建立關(guān)鍵SEI成分的化學(xué)演變與性能退化之間的精確關(guān)聯(lián)，證明了Ge的失效機(jī)制令人耳目一新，這可以促進(jìn)高能量密度鋰離子電池長(zhǎng)循環(huán)合金負(fù)極材料的實(shí)際應(yīng)用。

圖3 Ge上SEI的演變示意圖

Revealing Capacity Degradation of Ge Anode Triggered by Interfacial LiH Evolution. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306141

7. 王海梁/吳明娒AM：高負(fù)載Li-S電池在貧電解液條件下的性能和失效分析

增加硫的質(zhì)量負(fù)載和盡量減少電解液的量仍然是發(fā)展高能量密度Li-S電池的主要挑戰(zhàn)，這需要通過(guò)材料開(kāi)發(fā)和機(jī)理分析的共同努力來(lái)解決。

圖1 材料表征

耶魯大學(xué)王海梁、Hongmin Wang、中山大學(xué)吳明娒等開(kāi)發(fā)了一種具有高硫質(zhì)量負(fù)載的催化活性的電極，并分析了相應(yīng)的Li-S電池在貧電解質(zhì)條件下的循環(huán)和失效行為。

具體而言，作者采用棉花開(kāi)發(fā)了一種均勻地裝飾著CeO_x納米結(jié)構(gòu)的三維碳電極，憑借導(dǎo)電的多孔碳網(wǎng)絡(luò)和具有催化活性的CeO_x位點(diǎn)，該電極可以在不影響其電化學(xué)性能的情況下加載高達(dá)14 mg cm^-2的硫。此外，在6 μL mg^-1的低E/S比率下，S/CeO_x/C電極提供了高達(dá)1200 mAh g^-1的比容量和超過(guò)180次循環(huán)的穩(wěn)定充電/放電。

圖2 電化學(xué)性能對(duì)比

此外，這項(xiàng)工作發(fā)現(xiàn)，Li||S/CeO_x/C電池通常在高電流密度的充電步驟中失敗，這是由于電化學(xué)沉積的鋰枝晶穿透隔膜造成的局部短路，而這是以前被忽視的在貧電解液條件下運(yùn)行的電池特有的失敗模式。為在未來(lái)的工作中提供更好的Li-S電池，硫正極的其余問(wèn)題可能需要與現(xiàn)有的負(fù)極問(wèn)題（如鋰枝晶的生長(zhǎng)）同時(shí)解決。這項(xiàng)工作顯示了材料開(kāi)發(fā)和機(jī)理分析在推動(dòng)下一代高能電池技術(shù)方面的力量。

圖3 導(dǎo)致電池失效的局部短路機(jī)制示意

High Mass Loading Li-S Batteries Catalytically Activated by Cerium Oxide: Performance and Failure Analysis under Lean Electrolyte Conditions. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302771

8. 趙天壽Sci. Bull.：具有仿生離子通道的人工界面層穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極

具有低電化學(xué)電位和高理論容量的鋰金屬是下一代電池的一種有前途的負(fù)極材料。然而，由臭名昭著的枝晶生長(zhǎng)引起的低可逆性和安全問(wèn)題大大阻礙了高能量密度的鋰金屬電池（LMBs）的發(fā)展。

圖1 CAL的設(shè)計(jì)

南方科技大學(xué)趙天壽等采用可擴(kuò)展的涂布方法，開(kāi)發(fā)了一個(gè)細(xì)胞膜啟發(fā)的人工層（CAL），其具有仿生物離子通道，以實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶和高可逆的鋰金屬負(fù)極（LMA）。研究顯示，帶負(fù)電的CAL具有均勻的粒子內(nèi)和粒子間的離子通道，有利于鋰離子的傳輸和重新分配鋰離子的通量，有助于穩(wěn)定和均勻的鋰剝離和沉積。

此外，在循環(huán)過(guò)程中，通過(guò)CAL的轉(zhuǎn)化，原位形成了具有豐富親鋰無(wú)機(jī)成分的堅(jiān)固的下層過(guò)渡層，促進(jìn)了鋰離子的擴(kuò)散，抑制了與電解液的連續(xù)副反應(yīng)。另外，由此產(chǎn)生的細(xì)胞膜啟發(fā)的人工Janus層（CAJL）顯示出超高的楊氏模量（≥10.7 GPa），可抑制枝晶的生長(zhǎng)。

圖2 半電池性能

因此，Li@CAJL在10 mA cm^-2的高電流密度和10 mAh cm^-2的高面積容量下顯示出穩(wěn)定的無(wú)枝晶剝離和沉積行為。此外，組裝好的Li-CAJL涂層銅（Li-Cu@CAJL）不對(duì)稱(chēng)電池可以穩(wěn)定運(yùn)行800小時(shí)，并在傳統(tǒng)的稀醚類(lèi)電解液中可以獲得99.0%的平均CE。當(dāng)與磷酸鐵鋰（LFP）和硫正極結(jié)合時(shí)，基于Li@CAJL的組裝電池顯示出比采用裸LMA的電池更好的循環(huán)性能。此外，有效的CAJL功能化使實(shí)用的429.2 Wh kg^-1Li-S軟包電池能夠穩(wěn)定運(yùn)行，顯示了良好的應(yīng)用前景。

圖3 全電池電化學(xué)性能

An artificial interfacial layer with biomimetic ionic channels towards highly stable Li metal anodes. Science Bulletin 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.06.008

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