固態(tài)電池可以確保鋰金屬電池的高能量密度和安全性,但聚合物電解質受到離子動力學緩慢和Li+選擇性傳輸?shù)偷睦_。金屬有機框架(MOFs)已被提議作為固態(tài)聚環(huán)氧乙烷(PEO)電解質的新興填料,然而,開發(fā)功能化MOFs并理解其在離子轉移中的作用極具挑戰(zhàn)性。圖1 材料制備示意中南大學鄒國強、阿貢國家實驗室Khalil Amine、Tongchao Liu等結合計算和實驗結果,揭示了MOFs中的官能團調節(jié)可以有效地改變表面電荷分布和限制陰離子運動,這為上述問題提供了潛在的解決方案。具體而言,通過分子工程設計,功能化的二維(2D)MOF片被用于構建高性能復合電解質,其中2D MOFs中取代基的給電子效應有效地限制了ClO4?的運動,并促進PEO的機械性能和離子遷移數(shù)(0.36至0.64)。圖2 材料的形貌和表征因此,在0.2 mA cm?2的電流密度下,具有復合電解質的Li/Li電池在1000小時內表現(xiàn)出優(yōu)異的可循環(huán)性。同時,固態(tài)LiFePO4/Li電池在200次循環(huán)后可提供148.8 mAh g?1的高度可逆容量。總體而言,這些發(fā)現(xiàn)突出了一種通過使用官能團電子效應來限制陰離子并提高離子導電性的新方法,這為高性能固態(tài)電池提供了可行的方向。圖3 全電池性能Engineering Functionalized 2D Metal-organic Frameworks Nanosheets with Fast Li+ Conduction for Advanced Solid Li Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303193