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黃良鋒/辛星Nano Energy：錳摻雜NiCoP納米陣列實(shí)現(xiàn)高效全水解

電催化水分解技術(shù)是生產(chǎn)可再生清潔能源的關(guān)鍵技術(shù)之一。然而，電解水的熱力學(xué)性質(zhì)要求利用額外的電和有效的催化劑來驅(qū)動(dòng)反應(yīng)。電解水過程涉及兩個(gè)半反應(yīng)：陰極的析氫反應(yīng)(HER)和陽極的析氧反應(yīng)(OER)。與HER相比，OER由于其4e轉(zhuǎn)移過程而被普遍認(rèn)為是電解水的關(guān)鍵反應(yīng)。

盡管貴金屬催化劑在催化活性和穩(wěn)定性等方面長期占據(jù)主導(dǎo)地位，但其高昂的成本使其難以大規(guī)模應(yīng)用。此外，貴金屬電催化劑不能在同一電解質(zhì)中同時(shí)作為高效的HER和OER雙功能催化劑，這也使得設(shè)備復(fù)雜化，進(jìn)而降低了全水解效率。因此，人們已經(jīng)做出了許多努力來開發(fā)具有成本效益的貴金屬替代催化劑，包括硫化物、硒化物、磷化物和氧化物。

基于此，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所黃良鋒和寧波大學(xué)辛星(共同通訊)等人在泡沫鎳(NF)表面原位生長制備了具有納米陣列的Mn摻雜磷化鎳鈷(Mn-NiCoP)催化劑，該催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的HER和OER性能。

本文在1 M KOH溶液中利用標(biāo)準(zhǔn)的三電極體系對催化劑的OER和HER性能進(jìn)行了測試。本文首先測試了NiCoP、MnNiCo-CH、Ni₂P、CoP和RuO₂等多種催化劑的OER性能。

測試后發(fā)現(xiàn)，在電流密度為100 mA cm^-2時(shí)，NiCoP、MnNiCo-CH、Ni₂P、CoP和RuO₂的過電位分別為327 mV、404 mV、324 mV、313 mV、389 mV。對比后發(fā)現(xiàn)，Mn-NiCoP催化劑對OER表現(xiàn)出最高的催化活性，即使在高電流密度下，也只需要266 mV，300 mV和318 mV的過電位就可以分別達(dá)到100，200，300 mA cm^-2的電流密度，其過電位比其他催化劑要低得多。

此外，與其他報(bào)道的金屬磷化物電催化劑相比，Mn-NiCoP催化劑在100 mA cm^-2的電流密度下也具有有競爭力的過電位。Mn-NiCoP除了具有優(yōu)異的OER性能外，Mn-NiCoP還具有優(yōu)異的HER性能。具體來說，Mn-NiCoP催化劑僅需148、188和223 mV的過電位即可分別達(dá)到100、200和300 mA cm^-2的電流密度，略低于NiCoP催化劑(189、221和249 mV)。

值得注意的是，經(jīng)過HER測試后，Mn-NiCoP保持了完整的形貌、晶體結(jié)構(gòu)和表面狀態(tài)，這表明其在HER過程中具有優(yōu)越的穩(wěn)定性。Mn-NiCoP優(yōu)異的HER和OER活性也促使本文研究人員深入研究其全水解潛力。有趣的是，Mn-NiCoP||Mn-NiCoP電解槽僅需1.62 V和1.69 V的電壓即可分別達(dá)到50和100 mA cm^-2電流密度，這優(yōu)于Pt/C||RuO₂電解槽。

本文的研究和表征結(jié)果表明，Mn-NiCoP催化性能的提高可歸因于幾個(gè)因素：首先，NiCoP具有本征催化活性，Mn的摻雜可以提高NiCoP的表面化學(xué)活性和電子/離子轉(zhuǎn)移；其次，在OER和HER過程中，NiCoP提供了良好的電子結(jié)構(gòu)以及Mn的摻雜顯著降低了OER反應(yīng)步驟的能壘，而且納米結(jié)構(gòu)還擴(kuò)大了活性表面積，促進(jìn)了氣體擴(kuò)散，并防止了團(tuán)聚。

第一性原理計(jì)算也揭示了Mn摻雜和Co合金對改進(jìn)催化劑OER和HER性能的協(xié)同化學(xué)效應(yīng)，這一致地解釋了在各種實(shí)驗(yàn)中觀察到的表面狀態(tài)和催化性能，以及適量Mn摻雜可以避免其對催化劑HER性能的負(fù)面影響。綜上所述，本研究提出了一種有前景的方法來設(shè)計(jì)摻雜過渡金屬磷化物作為一種高效和穩(wěn)定的雙功能電催化劑用于全解水。

Mn-doped NiCoP Nanopin Arrays as High-Performance Bifunctional Electrocatalysts for Sustainable Hydrogen Production via Overall Water Splitting, Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108679.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108679.

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