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婁陽(yáng)/曹宵鳴Adv. Sci.：Ag-Cu銅雙單原子起大作用，協(xié)同催化甲烷直接氧化制甲醇

將甲烷(CH₄)直接氧化成商用化學(xué)品和燃料(如甲醇和其他含氧化合物)被認(rèn)為是高效、經(jīng)濟(jì)地將甲烷轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品的有效途徑。然而，CH₄分子的最低未占據(jù)軌道和最高占據(jù)軌道之間的巨大能隙使得CH₄的第一個(gè)C-H鍵具有較大的鍵能。

此外，具有過(guò)強(qiáng)CH₄和氧物種吸附能力的金屬(如Pt和Ni)通常會(huì)誘發(fā)CH₄深度脫氫或過(guò)氧化。因此，同時(shí)調(diào)整CH₄和氧的活化過(guò)程，以便收獲高純度具有附加值的氧化物迫在眉睫。

基于此，江南大學(xué)婁陽(yáng)和華東理工大學(xué)曹宵鳴等設(shè)計(jì)并構(gòu)建了ZSM-5負(fù)載的Cu和Ag雙單原子催化劑(Ag₁-Cu₁/ZSM-5 hetero-SAC)，以促進(jìn)H₂O₂直接氧化甲烷(DOM)。

DOM催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以H₂O₂為氧化劑，所制備的Ag₁-Cu₁/ZSM-5 hetero-SAC催化劑在70 ℃和30分鐘內(nèi)的甲醇產(chǎn)率高達(dá)20115 μmol g_cat^-1，甲醇選擇性為81%；將Ag₁/ZSM-5和Cu₁/ZSM-5物理混合后甲醇產(chǎn)率和選擇性分別為11700 μmol g_cat^-1和69%，顯著低于Ag₁-Cu₁/ZSM-5 hetero-SAC，表明相鄰Cu、Ag雙原子之間存在明顯的協(xié)同效應(yīng)，不僅提高了催化活性，而且促進(jìn)了甲醇的選擇性。

為了探索異質(zhì)SAC對(duì)增強(qiáng)DOM的協(xié)同作用，進(jìn)一步合成了一系列M₁-Cu₁/ZSM-5 hetero-SAC(M=Pd，Ir，Pt，Rh，Au和Ag)。結(jié)果表明，與單個(gè)原子相比，以雙原子為活性中心的異質(zhì)SAC能夠顯著提高DOM的催化性能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Ag和Cu之間的協(xié)同作用促進(jìn)了高活性表面羥基物種的形成，從而激活了C?H鍵；并且Ag和Cu之間的強(qiáng)相互作用增強(qiáng)了Cu原子的穩(wěn)定性，使得Ag₁-Cu₁/ZSM-5 hetero-SAC在反應(yīng)前后沒(méi)有發(fā)生明顯的Ag和Cu浸出。

因此，Ag和Cu之間的協(xié)同作用顯著提升了催化劑的DOM催化活性、甲醇選擇性和穩(wěn)定性。綜上，這項(xiàng)工作在原子水平上詳細(xì)闡述了雙單原子催化劑活性提升的機(jī)理，這為合理設(shè)計(jì)雙單原子活性中心催化劑以實(shí)現(xiàn)高效甲烷轉(zhuǎn)化提供了指導(dǎo)。

Silver and Copper Dual Single Atoms Boosting Direct Oxidation of Methane to Methanol via Synergistic Catalysis. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202302143

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婁陽(yáng)/曹宵鳴Adv. Sci.：Ag-Cu銅雙單原子起大作用，協(xié)同催化甲烷直接氧化制甲醇

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