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安徽大學(xué)朱滿洲/陳爽，今日重磅Science！

成果簡介

光致發(fā)光分子和納米材料作為有源波導(dǎo)具有潛在的應(yīng)用前景，但往往受到高光學(xué)損耗和復(fù)雜制造工藝的限制。

在此，安徽大學(xué)朱滿洲教授和陳爽副教授等人探索了配體保護(hù)的金屬納米簇，其作為波導(dǎo)具有強(qiáng)，穩(wěn)定和可調(diào)的發(fā)射。具體來說，作者合成了兩種合金配體保護(hù)金屬納米團(tuán)簇Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x（7≤x≤9），并對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了確定。

兩種納米團(tuán)簇的晶體表現(xiàn)出優(yōu)異的光波導(dǎo)性能，光損耗系數(shù)分別為5.26×10^-3和7.77×10^-3dB μm^-1，低于大多數(shù)無機(jī)、有機(jī)和雜化材料的光損耗系數(shù)。同時，Pt₁Ag₁₈化合物的晶體排列和分子取向?qū)е铝藰O高的極化比，達(dá)到0.91。

此外，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x納米團(tuán)簇的量子產(chǎn)率分別提高了115倍和1.5倍，這種低損耗、高極化的光子團(tuán)簇為有源波導(dǎo)和極化材料提供了一個通用的多功能平臺。

相關(guān)文章以“Ligand-protected metal nanoclusters as low-loss, highly polarized emitters for optical waveguides”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

研究顯示，光波導(dǎo)系統(tǒng)可以由基于折射率變化的無源元件制成，如在光纖中，也可以由產(chǎn)生增益或引入非線性光效應(yīng)的有源元件制成，用于信號放大。對于分子有源光波導(dǎo)，偶極子取向影響光子的傳輸方向。

在已經(jīng)報道的有源波導(dǎo)材料中，如有機(jī)發(fā)色團(tuán)、雜化材料和聚合物材料，存在損耗大、合成復(fù)雜、產(chǎn)率低等缺點(diǎn)。配體保護(hù)金屬納米團(tuán)簇（LPMNCs）由幾個到幾百個金屬原子和表面配體組成，適用于光波導(dǎo)材料。

它們具有強(qiáng)、穩(wěn)定和可調(diào)諧的發(fā)射、良好的光穩(wěn)定性、大的斯托克斯位移和高的量子產(chǎn)率（QYs），可以以高純度和收率合成。對于波導(dǎo)應(yīng)用，聚集誘導(dǎo)發(fā)射增強(qiáng)（AIEE）可以進(jìn)一步增強(qiáng)LPMNCs的光致發(fā)光（PL）。

主要內(nèi)容

Pt₁Ag₁₈的晶體結(jié)構(gòu)

作者通過在二氯甲烷中與Ag₂(DPPP)Cl₂配合物反應(yīng)制備了Pt₁Ag₂₈ NCs，且通過單晶x射線衍射（SCXRD）指出Pt₁Ag₁₈結(jié)構(gòu)由一個中心Pt原子和12個Ag原子組成的核（圖1A），由6個DPPP配體組成的殼層（圖1C）和兩個冠狀A(yù)g₃Cl₃(S-Adm)₁主要基序組成（圖1B）。

表面殼的兩個Ag₃Cl₃(S-Adm)₁基序分布在Pt₁Ag₁₂核的兩側(cè)，每個基序通過3個鍵長為2.44 ?的Ag-Cl鍵與核中的Ag原子相連，形成棒狀的Pt₁Ag₁₈C_l6(DPPP)₆(S-Adm)₂結(jié)構(gòu)。

圖1.?Pt₁Ag₁₈的晶體結(jié)構(gòu)解析

Au_xAg_19-x的晶體結(jié)構(gòu)

作者采用一鍋法合成了Au_xAg_19-x納米材料。將DPPP和HS-Adm的混合物加入AgNO₃乙醇溶液中，然后加入HAuCl₄水溶液，再加入NaBH₄水溶液，通過單晶x射線晶體學(xué)確定其結(jié)構(gòu)為[Au_xAg_19-x(S-Adm)₂(DPPP)₆Cl₆](ClO₄)₃。

在Au₇Ag₆內(nèi)核中，Ag3、Au7和Ag3依次分層堆疊（圖2A），該殼層由兩個冠狀M₃Cl₃(S-Adm)₁短鏈基序和六個DPPP配體組成。兩個M₃Cl₃(S-Adm)₁短鏈基序上的三個金屬位分別被Au或Ag占據(jù)。

同時，兩個M₃Cl₃(S-Adm)₁基序通過3個M-Cl鍵與Au₇Ag₆核上的Ag原子相連，鍵長為2.36 ?。六個DPPP配體通過它們的磷原子與Au₇Ag₆核中的金屬原子和外部Au原子結(jié)合。P-Au-S鍵角大于P-Ag-S鍵角，平均角度分別為173.56°和144.20°。

圖2.?Au_xAg_19-x的晶體結(jié)構(gòu)解析

Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x作為光波導(dǎo)

作者利用光波導(dǎo)研究了Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x納米晶體的光子特性。Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x NCs通過其結(jié)構(gòu)內(nèi)部的多次非共價相互作用和高合成純度，容易形成表面光滑的無缺陷單晶，從而確保高光致發(fā)光（PL）效率和最小的疇邊界光散射。

同時，利用熒光顯微鏡對Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的六角形薄片進(jìn)行了PL監(jiān)測。在無聚焦照射下，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x晶體的邊緣比中心亮，表明它們的光波導(dǎo)行為（圖3A和B）。

接下來，對Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的一維晶體進(jìn)行空間分辨PL成像，發(fā)現(xiàn)光子主要沿著一維晶體軸線的兩個方向傳播，微棒尖端的發(fā)射強(qiáng)度隨著傳播距離的增加而減小，但激發(fā)點(diǎn)的光譜強(qiáng)度和分布是恒定的。

有趣的是，觀察到彎曲和分支狀態(tài)下的納米團(tuán)簇晶體表現(xiàn)出明顯的光波導(dǎo)效應(yīng)，彎曲晶體的形成可歸因于表面有機(jī)配體的柔韌性和納米團(tuán)簇的分子間相互作用，納米團(tuán)簇在彎曲和分支狀態(tài)下形成的波導(dǎo)為光子在微型化復(fù)雜結(jié)構(gòu)內(nèi)的傳播提供了機(jī)會。

圖3.?Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x光波導(dǎo)

Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的偏振光學(xué)性能

為了闡明微棒中分子取向引起的光學(xué)各向異性，用偏振光學(xué)顯微鏡進(jìn)行了研究，測量了放置在電荷耦合器件（CCD）探測器前的1D晶體的水平方向與偏振方向之間的夾角θ，并記錄了從尖端以30°增量發(fā)出的偏振光信號的PL強(qiáng)度（圖4）。

結(jié)果顯示，Pt₁Ag₁₈在極化角為8°和188°時熒光強(qiáng)度最高，在極化角為98°和278°時熒光強(qiáng)度最低（圖4A），其發(fā)射二向色比為21.4，極化比為0.91，這對材料有利。

然而，Au_xAg_19-x表現(xiàn)出弱極化特性，ρ為0.17，分別由其在174°和71°處的最高和最低熒光強(qiáng)度計算得到，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x極化特性的差異可歸因于納米團(tuán)簇實體的部分各向異性結(jié)構(gòu)，及其不完全鏡像對稱的封裝模式。

圖4.?Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的偏振光學(xué)性能

光致發(fā)光性質(zhì)

作者進(jìn)一步探索了Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x作為非晶固體和在二氯甲烷溶液中的發(fā)射，結(jié)果顯示，液態(tài)Pt₁Ag₁₈在366 nm激發(fā)下，最大發(fā)射集中在600 nm處，QY為0.25%。

相比之下，固體Pt₁Ag₁₈表現(xiàn)出強(qiáng)烈的橙色發(fā)射，QY高得多（28.9%）。Pt₁Ag₁₈在固態(tài)下的平均PL壽命也得到了提高，溶液和固態(tài)下的平均PL壽命分別為0.54和1.88 μs。對于Au_xAg_19-x，盡管增幅較小，這種趨勢保持不變。

在溶液中，在467 nm激發(fā)下，Au_xAg_19-x在770 nm處表現(xiàn)出微弱的紅色發(fā)射，QY為4.66%，但在固態(tài)中表現(xiàn)出稍強(qiáng)的發(fā)射，QY為6.91%。Au_xAg_19-x的平均PL壽命在固態(tài)中也有小幅增加，溶液和固態(tài)的平均PL壽命分別為2.68 μs和3.17 μs。

圖5.?光致發(fā)光性質(zhì)

綜上所述，本文報道了兩種LPMNCs的光波導(dǎo)性能，分別為Pt₁Ag₁₈何Au_xAg_19-x（7≤x≤9），兩者都具有棒狀結(jié)構(gòu)和強(qiáng)發(fā)射特性。Pt₁Ag₁₈何Au_xAg_19-x的發(fā)射光譜分別為橙色和紅色，具有優(yōu)異的光波導(dǎo)性能，具有較低的光損耗系數(shù)和明顯的極化波導(dǎo)性能。

同時，Pt₁Ag₁₈何Au_xAg_19-x的極化比分別為0.91和0.17，將其歸因于它們的晶體結(jié)構(gòu)和封裝方式的差異。兩種LPMNCs均表現(xiàn)出聚集誘導(dǎo)的發(fā)射增強(qiáng)（AIEE），Pt₁Ag₁₈何Au_xAg_19-x在固態(tài)下的QYs分別是溶液中的115倍和1.5倍。

人物介紹

朱滿洲，現(xiàn)任安徽大學(xué)二級教授、博士生導(dǎo)師。雜化材料結(jié)構(gòu)與功能調(diào)控教育部重點(diǎn)實驗室主任（2019-）。無機(jī)-有機(jī)雜化功能材料化學(xué)安徽省重點(diǎn)實驗室主任（2017-）?！盁o機(jī)/有機(jī)雜化功能材料的可控制備及應(yīng)用”教育部創(chuàng)新團(tuán)隊和全國高校黃大年式教師團(tuán)隊負(fù)責(zé)人?！半s化材料結(jié)構(gòu)與功能調(diào)控”科技部高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計劃基地負(fù)責(zé)人（2021-）。英國皇家化學(xué)會雜志Nanoscale和 Nanoscale Advances副主編（2020-），Nanoscale Horizons顧問委員會成員。兼任教育部高等學(xué)校教學(xué)指導(dǎo)委員會材料類專業(yè)教學(xué)指導(dǎo)委員會委員（2018-）、校學(xué)術(shù)委員會委員（2018-）、化學(xué)化工學(xué)院教授（學(xué)術(shù)）委員會主任（2015-）。

研究方向為金屬團(tuán)簇化學(xué)與非專利藥物合成工藝研究。主持國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目、面上項目、大科學(xué)裝置聯(lián)合項目、中央軍委國防科技創(chuàng)新特區(qū)項目、安徽省重大科技專項等國家及省部級項目、企業(yè)委托研究項目三十余項。發(fā)表SCI論文260余篇，其中第一作者/通訊作者發(fā)表在PNAS 1篇、 J. Am. Chem. Soc.19篇、Angew. Chem. Int. Ed. 9篇、Science Advances 4篇、Nat. Commun. 3篇、 Nat. Sci. Rev. 1篇、CCS Chem. 1篇。受邀在Chem. Rev.（1篇）、Chem. Soc. Rev. （2篇）、Acc. Chem. Soc. （1篇）、Coord. Chem. Rev.（2篇）、Chem. Mater. （2篇）、Small（1篇）、Nanoscale（1篇）、ACS Mater. Lett.（1篇）等發(fā)表系列綜述，論文自發(fā)表以來被引11000次以上，單篇SCI最高被引1500次以上。

簡介網(wǎng)站：http://chem.ahu.edu.cn/2014/1128/c10893a101583/page.htm

文獻(xiàn)信息

Xiaojian Wang, Bing Yin, Lirong Jiang, Cui Yang, Ying Liu, Gang Zou, Shuang Chen, Manzhou Zhu*,?Ligand-protected metal nanoclusters as low-loss, highly polarized emitters for optical waveguides. Science (2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh2365

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/02/30e56a5129/

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