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李燦/李澤龍ACS Catalysis：氧空位起大作用，調(diào)控NiNPs電子態(tài)以促進木質(zhì)素模型化合物氫解

木質(zhì)素是全球含量第二豐富的生物聚合物，也是木質(zhì)纖維素生物質(zhì)中唯一由芳香族結(jié)構(gòu)單元組成的生物質(zhì)，被認為是石腦油和煤的理想替代品，可用于生產(chǎn)高附加值的芳香族衍生物和儲能碳水化合物。

木質(zhì)素中70%的結(jié)構(gòu)單元通過芳香族C?O鍵連接，因此芳香族C?O鍵的活化和斷裂對木質(zhì)素的解聚至關(guān)重要。負載型鎳催化劑價廉易得，是一種很有前途的 DPE 氫解催化劑。

木質(zhì)素中C?O鍵的主要類型包括α-O-4，β-O-4和4-O-5連接。其中，4-O-5鍵的鍵離解能遠大于木質(zhì)素中其他C?O鍵的鍵離解能，因此，4-O-5鍵的斷裂是實現(xiàn)木質(zhì)素解聚的關(guān)鍵。

為了研究4-O-5鍵的斷裂，中科院大連化物所李燦和蘭州大學李澤龍等成功制備了Ni/CeO₂催化劑，并將其用于典型的模型分子二苯醚(DPE)的裂解反應。

具體而言，研究人員分別在CeO₂載體上負載了Ni單活性位點(SSNi)和Ni納米顆粒(NiNPs)，并且在DPE的裂解反應中，NiNPs/CeO₂催化劑表現(xiàn)出99%的轉(zhuǎn)化率和較高的苯和醇選擇性，而負載SSNi/CeO₂催化劑沒有表現(xiàn)出催化活性。此外，與SSNi相比，NiNPs能夠促進DPE和H₂的吸附和活化，這在DPE的氫解反應中起著至關(guān)重要的作用。

實驗結(jié)果和理論計算表明，NiNPs/CeO₂和SSNi/CeO₂具有明顯的DPE裂解反應活性差異，這可歸因于:?

1. 與SSNi相比，具有整體Ni位點的NiNPs增強了底物在NiNPs上的吸附，表現(xiàn)出良好的催化活性；

2. NiNPs與載體界面處形成的氧空位(O_v)可進一步促進木質(zhì)素模型化合物的吸附，提高C?O鍵的氫解活性；

3. O_v調(diào)節(jié)了附近Ni位點的電子態(tài)，使其成為木質(zhì)素模型化合物中C?O鍵斷裂的高效活性位點。

總的來說，該項工作揭示了O_v對木質(zhì)素模型化合物中C?O鍵的氫解作用，為合理設(shè)計金屬負載型催化劑以用于生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中C?O鍵的氫解反應提供了理論指導。

Hydrogenolysis of Lignin Model Compounds on Ni Nanoparticles Surrounding the Oxygen Vacancy of CeO₂. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02303

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