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清華/北工大JACS：雙金屬納米晶解離策略立大功！快速簡(jiǎn)便制備高溫穩(wěn)定負(fù)載型單原子催化劑

以高比表面積氧化物為載體的貴金屬催化劑是應(yīng)用最廣泛的工業(yè)催化劑。在這類催化劑中，貴金屬在氧化物載體上的分散是一個(gè)影響催化劑活性的關(guān)鍵因素。單原子催化劑由于具有100%的利用率而引起了人們的廣泛關(guān)注，并且氧化鋁具有較大的比表面積和良好的熱穩(wěn)定性，是實(shí)際應(yīng)用中最常用的催化劑載體之一，將貴金屬單原子與氧化鋁載體結(jié)合是一種提高負(fù)載型金屬催化劑活性的好的選擇。貴金屬在載體表面特定位點(diǎn)的配位飽和可實(shí)現(xiàn)貴金屬的高度分散，這種體系的一個(gè)明顯的局限性是只有在低負(fù)載量下才能實(shí)現(xiàn)單原子一致性。

此外，負(fù)載在氧化鋁(或氧化硅)上的金屬原子不形成共價(jià)鍵，在高溫和劇烈反應(yīng)條件下容易團(tuán)聚。因此，開(kāi)發(fā)方法以提高金屬活性組分在抗可還原和傳統(tǒng)的高比表面積載體上的熱穩(wěn)定性具有重要意義。

基于此，清華大學(xué)李亞棟、北京工業(yè)大學(xué)戴洪興和劉雨溪等開(kāi)發(fā)了一種通用的策略，即從雙金屬納米晶出發(fā)，利用雙金屬納米晶作為促進(jìn)劑，自發(fā)地將一系列貴金屬轉(zhuǎn)化為氧化鋁(γ-Al₂O₃)上的單原子。

具體而言，首先制備出負(fù)載在Al₂O₃上的PdCo納米晶，經(jīng)過(guò)煅燒形成AlCo₂O₄物種，隨后AlCo₂O₄表面的鈷離子可以遷移到Al₂O₃的體相中；隨著Co的遷移，樣品表面會(huì)產(chǎn)生陽(yáng)離子缺陷，隨著Pd物種進(jìn)入陽(yáng)離子的缺陷位點(diǎn)，形成Pd-O-Co(Al)鍵誘導(dǎo)Pd物種從納米晶向載體遷移，導(dǎo)致附著在納米晶上的Pd物種逐漸變小，并最終形成Pd₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃負(fù)載型單原子催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pd₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃催化劑不僅具有較高的低溫活性，而且在苛刻的老化條件下對(duì)CO和丙烷的氧化表現(xiàn)出優(yōu)異的(氫)熱穩(wěn)定性。此外，為了探究該方法的普適性，研究人員從AuCo和PtCo納米晶出發(fā)，成功制備出Pt₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃和Au₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃催化劑。

基于上述原理，研究人員通過(guò)將金屬氧化物和氧化鋁物理混合并加熱，制備出了公斤級(jí)的Pd₁/AlCo₂O₄-Al₂O₃催化劑，同時(shí)該催化劑表現(xiàn)出良好的活性和穩(wěn)定性，這在實(shí)際應(yīng)用中具有重要意義。綜上，該項(xiàng)工作提供了一種制備熱穩(wěn)定氧化鋁負(fù)載的貴金屬單原子催化劑的通用策略，并為貴金屬單原子催化劑在工業(yè)中的廣泛應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

A General Dual-Metal Nanocrystal Dissociation Strategy to Generate Robust High-Temperature-Stable Alumina-Supported Single-Atom Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02909

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/01/ffd3b941b1/

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