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?AEM：非貴金屬高熵硫系玻璃基電催化劑實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定酸性析氧反應(yīng)

電解水作為一種新興的可再生能源轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存技術(shù)，在解決日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題方面?zhèn)涫荜P(guān)注。這是因?yàn)殡娊馑夹g(shù)被認(rèn)為是一種合理的策略，可以在實(shí)現(xiàn)高效產(chǎn)氫。特別是，人們已經(jīng)認(rèn)識(shí)到，與陰極的析氫反應(yīng)(HER)相比，析氧反應(yīng)(OER)是一種更重要的和更具挑戰(zhàn)性的半反應(yīng)，由于其動(dòng)力學(xué)緩慢，更復(fù)雜的多步反應(yīng)以及多種反應(yīng)中間體，嚴(yán)重限制了全解水的效率。

一般情況下，OER過(guò)程可以發(fā)生在酸性、中性和堿性介質(zhì)中，其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)能壘和途徑顯著依賴(lài)于電解質(zhì)的pH值。在不同的OER條件中，酸性條件下的OER在實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中變得至關(guān)重要，因?yàn)樗嵝越橘|(zhì)中的質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWEs)相比于堿性水電解槽具有多種優(yōu)勢(shì)，包括優(yōu)異的質(zhì)子電導(dǎo)率、高電流密度和電化學(xué)穩(wěn)定性等。因此，開(kāi)發(fā)酸性條件下的高效OER電催化劑至關(guān)重要。

基于此，東國(guó)大學(xué)Jung Inn Sohn等人合成了由Co，F(xiàn)e，Ni，Mo，W和Te組成的非貴金屬高熵硫系玻璃(N-HECGs)催化劑，其在酸性介質(zhì)中展現(xiàn)出了優(yōu)異的OER性能。

本文在室溫條件下以及酸性介質(zhì)(0.5 M H₂SO₄，pH≈0.30)中，測(cè)試了N-HECGs的酸性O(shè)ER性能。為了更直觀的比較，本文還制備了Co₃O₄作為代表性的非貴金屬氧化物催化劑。正如預(yù)期的那樣，CoFeNiMoWTe N-HECGs表現(xiàn)出了優(yōu)異的OER活性，其過(guò)電位僅為373 mV(10 mA cm^-2)，低于CoFeNiMoW HEA(395 mV)和Co₃O₄(437 mV)。

此外，研究發(fā)現(xiàn)，與制備的電催化劑相比，純碳紙的催化性能可以忽略不計(jì)。除了過(guò)電位，在10 mA cm^-2的電流密度附近，CoFeNiMoWTe、CoFeNiMoW和Co₃O₄的Tafel斜率分別為66.8、77.6和96.1 mV dec^-1，這也表明CoFeNiMoWTe具有較快的反應(yīng)電動(dòng)力學(xué)。

此外，與CoFeNiMoW(5.48 Ω)和Co₃O₄(8.25 Ω)相比，CoFeNiMoWTe具有4.06 Ω的最低電荷轉(zhuǎn)移電阻。以上研究結(jié)果均能證明CoFeNiMoWTe具有優(yōu)異的OER性能。為了進(jìn)一步展示CoFeNiMoWTe催化劑在酸性水電解槽中的實(shí)際應(yīng)用潛力，本文將制備的電催化劑作為陽(yáng)極，商業(yè)Pt/C作為陰極，進(jìn)行了相應(yīng)的測(cè)試。

令人興奮的是，在70 ℃下，CoFeNiMoWTe基電解槽僅需1.81 V的電壓即可達(dá)到1 A cm^-2的電流密度，這表明與CoFeNiMoW基電解槽(1.87 V)相比，CoFeNiMoWTe基電解槽的酸性電解水活性有所提高。

總之，本文的重點(diǎn)是將基本的高熵(HE)概念引入到硫族玻璃(HECGs)結(jié)構(gòu)的催化劑中，以開(kāi)發(fā)此前從未被證明的高熵硫族玻璃(HECGs)體系，而它們的催化性能也幾乎沒(méi)有被探索。為此，本文選擇Co、Fe、Ni作為活性三維過(guò)渡金屬元素，Mo、W作為鈍化金屬元素，Te作為非金屬元素，設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了活性和穩(wěn)定性平衡的非貴金屬OER電催化劑。

其中，理論和實(shí)驗(yàn)預(yù)測(cè)這種協(xié)同的非貴金屬多金屬體系在酸性電解質(zhì)中具有熱力學(xué)穩(wěn)定和活性，并且Te元素具有最豐富的電子態(tài)和廣泛的配位數(shù)，有利于增強(qiáng)玻璃成型能力(GFA)，提高催化劑的催化活性。

值得注意的是，本文通過(guò)簡(jiǎn)單的制備方法就合成了由Co、Fe、Ni、Mo、W和Te組成的非貴金屬HECGs(N-HECGs)電催化劑。本文的表征結(jié)果以及測(cè)試結(jié)果表明，與不含Te元素的球形CoFeNiMoW電催化劑相比，本文合成的非晶態(tài)CoFeNiMoW N-HECGs納米片陣列具有更多的活性位點(diǎn)和較高的金屬價(jià)態(tài)，而CoFeNiMoW電催化劑則具有非晶態(tài)和晶態(tài)混合結(jié)構(gòu)。

本文的研究還發(fā)現(xiàn)，CoFeNiMoWTe催化劑優(yōu)異的酸性O(shè)ER性能可以解釋為其高混合熵和高耐腐蝕能力的綜合作用，以及其獨(dú)特的幾何化學(xué)結(jié)構(gòu)與活性位點(diǎn)和價(jià)態(tài)的升高。綜上所述，本文的發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效耐用的非貴金屬電催化劑提供了新的見(jiàn)解，并有望用于實(shí)際的PEMWE。

Nonprecious High-Entropy Chalcogenide Glasses-Based Electrocatalysts for Efficient and Stable Acidic Oxygen Evolution Reaction in Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301420.

https://doi.org/10.1002/aenm.202301420.

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