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?范科/孫立成Adv. Sci.：Cu2O-Zn高效電化學(xué)還原CO2為C2+產(chǎn)物

在電化學(xué)CO₂還原（CO₂RR）過(guò)程中，對(duì)催化劑表面重構(gòu)的識(shí)別是探索和理解活性位點(diǎn)的必要條件。雖然Cu-Zn雙金屬位點(diǎn)對(duì)多碳（C₂₊）產(chǎn)物有優(yōu)異性能，但其動(dòng)態(tài)表面重構(gòu)尚未完全了解。

基于此，大連理工大學(xué)范科副教授/西湖大學(xué)孫立成院士等人報(bào)道了利用摻雜鋅（Zn）的Cu₂O納米八面體研究了浸出和再沉積對(duì)CO₂RR動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性的影響。重構(gòu)的Cu₂O-Zn催化劑在-1.1 V下C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率（FE）為77%。此外，在Al摻雜Cu2O中也發(fā)現(xiàn)了類(lèi)似的CO2RR的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性，證明了其在兩性金屬摻雜催化劑中的普遍性。

DFT計(jì)算結(jié)果表明，基于不同的C-C偶聯(lián)過(guò)程，有三種可能的反應(yīng)機(jī)制，即OC-CO途徑、OC-CHO途徑和OHC-CHO途徑。所有這些途徑的第一步都涉及氣相CO₂分子的氫化，形成*COOH中間體，其中C原子位于不飽和Cu位點(diǎn)。然后，中間體被還原成H₂O和a*CO中間體，后者留在Cu位點(diǎn)。在OC-CO途徑中，第二個(gè)CO₂分子隨后在另一個(gè)不飽和Cu位點(diǎn)被還原為*CO，導(dǎo)致兩個(gè)*CO中間體的形成。

最后，在這兩個(gè)CO之間發(fā)生C-C偶聯(lián)產(chǎn)生C₂H₄，而在Cu₂O和Cu₂O-Zn上，C-C耦合過(guò)程的反應(yīng)自由能分別為1.94和1.93 eV，因此通過(guò)OC-CO途徑不能生成C₂H₄。

在OC-CHO和OHC-CHO途徑中，*CO中間體進(jìn)一步還原形成*CHO中間體。觀察到*CO在Cu₂O上的吸附能明顯低于Cu₂O-Zn，導(dǎo)致*CO在Cu₂O上加氫以克服其穩(wěn)定吸附需要更高的能量，導(dǎo)致在Cu₂O上生成的*CHO的反應(yīng)自由能為1.01 eV，高于在Cu₂O-Zn上觀察到的0.52 eV。

在Cu₂O和Cu₂O-Zn上，*CO和*CHO中間體之間的C-C偶聯(lián)反應(yīng)的自由能分別為0.18和0.31 eV，低于*CO加氫所需的自由能。因此，可以確定在Cu₂O和Cu₂O-Zn上OC-CHO途徑的RDS都是*CO加氫到*CHO?？傊?，研究發(fā)現(xiàn)CO₂還原為C₂H₄主要是通過(guò)OHC-CHO途徑進(jìn)行的。

Dynamic Surface Reconstruction of Amphoteric Metal (Zn, Al) Doped Cu₂O for Efficient Electrochemical CO₂ Reduction to C₂₊ Products. Adv. Sci., 2023, DOI: 10.1002/advs.202303726.

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