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華科黃云輝/許恒輝AFM:氧化硼固體酸誘導(dǎo)的富無機SEI助力長循環(huán)固態(tài)鋰金屬電池

華科黃云輝/許恒輝AFM:氧化硼固體酸誘導(dǎo)的富無機SEI助力長循環(huán)固態(tài)鋰金屬電池
固態(tài)電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極的組合被認(rèn)為是下一代能源儲存技術(shù)。然而,固態(tài)電解質(zhì)的離子傳輸速度緩慢以及與鋰金屬負(fù)極的不穩(wěn)定性阻礙了其實際應(yīng)用。
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圖1.?材料設(shè)計及表征
華中科技大學(xué)黃云輝、許恒輝等在纖維素膜上引入了均勻分散的固體酸硼氧化物,然后摻入PVDF/LiDFOB/丁二腈(SN)聚合物電解質(zhì),獲得了一種混合固態(tài)電解質(zhì)(纖維素/B2O3基電解質(zhì))。研究顯示,來自硼氧化物的過量電子可調(diào)節(jié)電解質(zhì)的電化學(xué)動力學(xué),促進(jìn)DFOB-分解,從而在鋰/電解質(zhì)界面形成富含Li2CO3/LiF的異質(zhì)結(jié)構(gòu)SEI層。
此外,硼氧化物(路易斯酸位點)和DFOB-陰離子(具有給電子特性)之間的分子間相互作用促進(jìn)了Li+的擴散,使鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)從纖維素基電解質(zhì)的0.34提高到纖維素/B2O3基電解質(zhì)的0.75。
華科黃云輝/許恒輝AFM:氧化硼固體酸誘導(dǎo)的富無機SEI助力長循環(huán)固態(tài)鋰金屬電池
圖2.?對稱電池性能
因此,纖維素/B2O3基電解質(zhì)與LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622)配對后,在200次循環(huán)后的比容量為155 mAh g-1,容量保持率為92%。此外,這種電解質(zhì)與高負(fù)載量的NCM正極(10 mg cm-2)在軟包電池中搭配使用,可在50次循環(huán)中穩(wěn)定運行,容量保持率超過90%。
這項工作提供了一種通過調(diào)節(jié)SEI層成分來提高界面穩(wěn)定性的有效策略,從而在沉積/剝離過程中實現(xiàn)穩(wěn)定的鋰沉積行為。
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圖3.?全電池性能
Inorganic-Rich Interphase Induced by Boric Oxide Solid Acid toward Long Cyclic Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307677

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