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柴曉燕/胡琪/何傳新AFM：多孔結(jié)構(gòu)和碳邊緣共同實(shí)現(xiàn)高選擇性H2O2生成

過(guò)氧化氫(H₂O₂)是一種用于包括醫(yī)藥和消毒在內(nèi)的許多行業(yè)的有價(jià)值的化學(xué)品，目前全球H₂O₂產(chǎn)量約為450萬(wàn)噸，預(yù)計(jì)到2027年將增加至約570萬(wàn)噸。當(dāng)前，通過(guò)工業(yè)蒽醌法制備出的H₂O₂在總H₂O₂產(chǎn)量中占95%的比例，但該工藝存在能耗高、反應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)、產(chǎn)生多種有毒副產(chǎn)物等問(wèn)題。此外，由于最終產(chǎn)物的高度濃縮形式，在H₂O₂的運(yùn)輸和分配過(guò)程中存在安全問(wèn)題。

電化學(xué)兩電子氧還原反應(yīng)(2e^– ORR)是一種安全、環(huán)保的H₂O₂合成途徑，有望取代傳統(tǒng)的蒽醌合成途徑。然而，2e^– ORR面臨具有熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)的4e^–途徑的強(qiáng)勁競(jìng)爭(zhēng)。因此，開發(fā)高活性和高2e^– ORR選擇性的催化劑對(duì)于推進(jìn)可持續(xù)的H₂O₂電合成至關(guān)重要。

基于此，深圳大學(xué)柴曉燕、胡琪和何傳新(共同通訊)等人采用有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化共組裝策略制備了一系列邊緣密度可控的介孔碳納米纖維(MCNFs)，并研究了邊緣密度對(duì)電化學(xué)ORR途徑的影響。

本文在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中，使用三電極旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極(RRDE)測(cè)試了MCNFs的電化學(xué)性能。測(cè)試結(jié)果表明，在所有樣品中，MCNF-1.5表現(xiàn)出最低的起始電位(≈0.68 V vs. RHE)和電流密度(0.1 V vs. RHE時(shí)為-2.2 mA cm^-2)，這可能是由于其缺乏活性邊緣位點(diǎn)而導(dǎo)致較低的ORR活性。與MCNF-1.5催化劑相比，MCNF-3.0催化劑表現(xiàn)出更高的起始電位(≈0.80 V vs. RHE)和電流密度(0.1 V vs. RHE時(shí)為-3.1 mA cm^-2)，這表明增加碳邊緣位點(diǎn)的數(shù)量可以增強(qiáng)催化劑的ORR活性。值得注意的是，MCNF-3.0還表現(xiàn)出最高的電流密度，反映了其出色的2e^–選擇性。

此外，MCNF-3.0催化劑具有最大的H₂O₂選擇性(>90%)，在0.15-0.75 V的寬電位范圍內(nèi)其相應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移數(shù)n≈2.1。值得注意的是，在較寬的電位范圍內(nèi)，其法拉第效率保持85%。這些結(jié)果表明，MCNF-3.0是一個(gè)很有前景的通過(guò)電化學(xué)合成H₂O₂的候選催化劑。更加令人興奮的是，與之前報(bào)道的ORR催化劑相比較時(shí)，MCNF-3.0依舊表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，并在寬電壓范圍內(nèi)保持高H₂O₂選擇性。

本文的研究結(jié)果表明，催化劑的高ORR性能可能與碳缺陷有關(guān)。理論計(jì)算結(jié)果表明，純MCNF(G)表現(xiàn)出4.07 eV的高自由能，這將導(dǎo)致^*OOH的弱吸附。

當(dāng)在碳基體中引入各種缺陷時(shí)，^*OOH的自由能大大降低，這表明^*OOH的吸附增強(qiáng)。引人注目的是，鋸齒缺陷(ZD4)和扶手椅缺陷(AD5)的自由能分別為3.67和3.62 eV，接近理想的自由能(3.52 eV)。這些發(fā)現(xiàn)表明，邊緣缺陷有利于2e^– ORR，這與之前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。

此外，理論計(jì)算結(jié)果還表明，除ZD4和AD5模型外，所有電催化劑的極限電勢(shì)U_L均遠(yuǎn)離火山圖的峰值，這表明其生成H₂O₂的2e^–途徑不被首選。

相比之下，在MCNF中引入邊緣缺陷后，ZD4和AD5模型的U_L分別顯著提高至0.56 eV和0.61 eV，接近火山圖的頂點(diǎn)(0.7 V)，這進(jìn)一步表明邊緣缺陷可以有效地促進(jìn)2e^– ORR。總之，本文的發(fā)現(xiàn)不僅突出了邊緣工程在高性能碳基電催化劑研究中的重要作用，而且為碳納米材料邊緣的可控調(diào)整提供了重要指導(dǎo)。

Dual-Engineering of Porous Structure and Carbon Edge Enables Highly Selective H₂O₂ Electrosynthesis, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202305795.

https://doi.org/10.1002/adfm.202305795.

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