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2H-MoS₂是最有前途的無貴金屬析氫反應(yīng)（HER）電催化劑之一。關(guān)于其高能共振機(jī)制的一個(gè)廣泛接受的觀點(diǎn)是，其邊緣位點(diǎn)具有較高的高能共振活性，而其基面在高能共振過程中是惰性的。

基于此，華中科技大學(xué)翟天佑教授和趙英鶴副教授、浙江師范大學(xué)楊發(fā)等人報(bào)道了基于第一性原理計(jì)算和原位衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸收（In situ ATR-SEIRAS）光譜和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)測(cè)量的結(jié)果確定了2H-MoS₂的瞬態(tài)相變行為，使得2H-MoS₂的部分基面表現(xiàn)出較高的HER活性。在HER反應(yīng)過程中，MoS₂可以經(jīng)歷從HER惰性2H相到HER活性高的1T′相的局部相變，并且相變是短暫的，在反應(yīng)結(jié)束后恢復(fù)到2H相。

HER反應(yīng)的第一步是Volmer步驟，表示為* + H⁺ + e^? → H*，其中*表示催化位點(diǎn)，H*表示帶有H配原子的中間體。Volmer步驟的自由能變化是ΔG_H，其中ΔG_H被廣泛用于反映電催化劑的HER活性。電催化劑的ΔG_H越接近0 eV，其HER活性越高。2H-MoS₂表面S原子的ΔG_H高達(dá)1.92 eV，對(duì)HER具有極強(qiáng)的惰性。從熱力學(xué)的角度來看，2H-MoS₂的H原子和表面S原子之間形成化學(xué)鍵需要約-2.0 V的電位。

當(dāng)使用Ag@2H-MoS₂催化HER時(shí)，原位SERS測(cè)量發(fā)現(xiàn)，在相當(dāng)?shù)偷碾娢唬?0.2 V）下實(shí)驗(yàn)觀察到表面上S-H鍵的形成。在2532 cm^?1處觀察到一個(gè)峰值，并將其歸因于表面S-H鍵的拉伸振動(dòng)。即使在考慮Ag的情況下，驅(qū)動(dòng)2H-MoS₂上S-H鍵形成仍然需要一個(gè)相當(dāng)負(fù)的電位，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果形成了鮮明的矛盾，且尚不清楚。對(duì)于2H-MoS₂，觀察到在-0.2 V下，在2530 cm^?1附近有一個(gè)峰。值得注意的是，該峰并非源于邊緣的H吸附。

Transient phase transition during the hydrogen evolution reaction. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: https://doi.org/10.1039/D3EE01409F

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翟天佑/趙英鶴/楊發(fā)EES：HER過程中的瞬態(tài)相變

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