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電化學(xué)水分解為氫和氧是最有希望發(fā)展清潔和可再生能源經(jīng)濟(jì)的途徑。酸性質(zhì)子交換膜(PEM)電解具有較高的離子電導(dǎo)率和較少的副反應(yīng)，顯示出巨大的潛力。與陰極的析氫反應(yīng)(HER)不同，陽極析氧反應(yīng)(OER)需要4電子轉(zhuǎn)移過程來實(shí)現(xiàn)，通常存在動力學(xué)緩慢，氧化電位高，效率有限的問題。因此，大量的努力致力于開發(fā)高效的OER催化劑，以克服酸性O(shè)ER的瓶頸問題。

基于此，馬克斯·普朗克固體化學(xué)物理研究所胡志偉、廈門大學(xué)黃小青和蘇州大學(xué)邵琪(共同通訊)等人報道了一種自旋極化介導(dǎo)的策略，通過將錳(Mn²⁺)(S=5/2)摻雜在反鐵磁性的RuO₂中產(chǎn)生凈鐵磁矩，以增強(qiáng)其酸性電解質(zhì)中的OER活性。

本文首先研究了Mn摻雜對催化劑OER性能的影響。研究后發(fā)現(xiàn)，3% Mn摻雜的Mn-RuO₂ NFs具有最好的OER性能。之后，本文將在磁場下測得的Mn-RuO₂ NFs命名為Mn-RuO₂ NFs/M。有趣的是，線性掃描伏安法(LSV)曲線顯示，與Mn-RuO₂ NFs(200 mV)相比，在電流密度為10 mA cm_geo^-2時，Mn-RuO₂ NFs/M的過電位(143 mV)降低了約57 mV。Mn-RuO₂ NFs/M的磁場增強(qiáng)系數(shù)也高于不同Mn摻雜濃度的催化劑。此外，未觀察到磁場對RuO₂ NFs的增強(qiáng)作用。

值得注意的是，Mn-RuO₂ NFs/M的過電位(η₁₀=143 mV)也遠(yuǎn)低于RuO₂ NFs(267 mV)和商業(yè)IrO₂(325 mV)。與Mn-RuO₂ NFs(23.2 mA cm_geo^-2)、RuO₂ NFs(1.7 mA cm_geo^-2)和IrO₂(1.0 mA cm_geo^-2)相比，在1.45 V_RHE時，Mn-RuO₂ NFs/M具有117.9 mA cm_geo^-2的極高電流密度。除了以上研究結(jié)果，Mn-RuO₂ NFs/M也表現(xiàn)出良好的OER動力學(xué)，其Tafel斜率明顯(40.0 mV dec^-1)小于Mn-RuO₂ NFs(52.8 mV dec^-1)、RuO₂ NFs(57.6 mV dec^-1)和IrO₂(83.3 mV dec^-1)。

本文元素選擇性XMCD實(shí)驗(yàn)表明，Ru和Mn離子之間的鐵磁耦合遵循Goodenough-Kanamori規(guī)則。Mn²⁺⁽³⁺⁾與RuO₂晶格的相互作用形成了一種通過磁化觀察到的長程鐵磁行為。因此，當(dāng)施加外部磁場時，甚至可以使Ru原子的更多磁矩相互平行，為OER構(gòu)建一個新的自旋極化環(huán)境，極大地提高了催化劑的OER活性和穩(wěn)定性，符合量子力學(xué)。這些突出的結(jié)果表明，自旋工程電催化劑是在惡劣環(huán)境下用于酸性O(shè)ER的有前景的功能性電催化劑。

此外，本文的密度泛函理論計算結(jié)果還表明，當(dāng)Mn被引入到RuO₂的晶格中時，磁性結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變。摻雜的Mn原子具有較大的磁矩(~3.69)，并導(dǎo)致相鄰Ru原子的磁矩發(fā)生鐵磁排列。最近鄰Ru和第二鄰近Ru的PDOS結(jié)果表明，隨著與Mn距離的增加，Ru的矩從0.36減小到0.20，但方向相同，這表明在Mn原子周圍存在Ru矩的局域鐵磁排列。

當(dāng)Ru原子遠(yuǎn)離Mn原子時，Ru矩將傾向于再次以反鐵磁方式排列。Mn摻雜后有利于OER活性的另一個重要變化是費(fèi)米能級處密度態(tài)的增加，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的增強(qiáng)的轉(zhuǎn)移性質(zhì)相一致，這是提高催化劑OER活性的重要因素。本文的研究結(jié)果表明，自旋工程是一種制備高效酸性O(shè)ER電催化劑的有效策略。

Spin-polarization Strategy for Enhanced Acidic Oxygen Evolution Activity, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202302966.

https://doi.org/10.1002/adma.202302966.

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?胡志偉/黃小青/邵琪AM：增強(qiáng)酸性析氧活性的自旋極化策略

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