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?三單位聯(lián)合Nano Energy：正交晶系(Ru,Mn)2O3實(shí)現(xiàn)高效酸性析氧反應(yīng)

氫能是清潔的綠色能源，其中利用可再生能源電解水生產(chǎn)“綠色氫”是實(shí)現(xiàn)碳中和的最優(yōu)解決方案。雖然電解水可以在酸性或堿性條件下實(shí)現(xiàn)，但酸性介質(zhì)下的電解水更可取。盡管酸性水分解技術(shù)具有諸多優(yōu)點(diǎn)，但該技術(shù)的商業(yè)化進(jìn)程仍受到許多技術(shù)挑戰(zhàn)的阻礙，這些挑戰(zhàn)的核心在于析氧反應(yīng)(OER)。

與析氫反應(yīng)(HER)相比，OER涉及一個緩慢的四電子轉(zhuǎn)移過程，因此需要相當(dāng)高的過電位來驅(qū)動所需的產(chǎn)氫速率。而各種材料，從貴金屬氧化物到過渡金屬氧化物和氫氧化物，已經(jīng)被廣泛研究用作OER催化劑以實(shí)現(xiàn)高效全水解。

基于此，深圳北理莫斯科大學(xué)Zhou Xiaoye、哈爾濱工業(yè)大學(xué)李鍇鍇和香港科技大學(xué)張統(tǒng)一(共同通訊)等人通過陽離子交換成功合成了正交晶系(Ru,Mn)₂O₃電催化劑，該催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的OER性能。

本文研究了(Ru,Mn)₂O₃、Mn₂O₃和商業(yè)RuO₂在0.5 M H₂SO₄電解液中的OER性能。首先，本文研究了制備的Mn₂O₃的OER活性，發(fā)現(xiàn)制備的Mn₂O₃幾乎沒有OER活性，而(Ru,Mn)₂O₃-100則具有一定的OER活性。

具體而言，(Ru,Mn)₂O₃-100達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度的過電位(η₁₀)約200 mV，并在6個循環(huán)內(nèi)迅速增加到~240 mV，表現(xiàn)出較低的活性和較差的穩(wěn)定性。(Ru,Mn)₂O₃-100較差的OER性能表明其暴露面主要由Mn元素組成，Ru含量低，在酸性條件下不穩(wěn)定。

因此，在接下來的討論中，本文重點(diǎn)研究了(Ru,Mn)₂O₃-250和(Ru,Mn)₂O₃-500的OER性能。線性掃描伏安法(LSV)曲線表明，(Ru,Mn)₂O₃-250和(Ru,Mn)₂O₃-500的過電位(η₁₀)分別為168 mV和157 mV，顯著優(yōu)于商業(yè)RuO₂(η₁₀=273 mV)。

更加重要的是，(Ru,Mn)₂O₃-250的催化穩(wěn)定性遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)RuO₂。在40個小時的OER穩(wěn)定性測試中，(Ru,Mn)₂O₃催化劑的OER活性僅大概損失了188 mV左右。

本文的理論計算深入分析了(Ru,Mn)₂O₃具有優(yōu)異OER性能的原因。根據(jù)速率決定步驟(RDS)的自由能本文確定了不同活性位點(diǎn)的OER理論過電位(η_OER)。(Ru,Mn)₂O₃六個活性位點(diǎn)的η_OER分別為0.32 V、0.26 V、0.49 V、0.23 V、0.66 V和0.21 V，均低于RuO₂的η_OER(η_OER=0.77 V)。

特別有趣的是，根據(jù)位點(diǎn)6的計算自由能圖可以發(fā)現(xiàn)，其四個步驟的ΔG幾乎相等，這意味著(Ru,Mn)₂O₃打破了OOH^* vs OH^*的比例關(guān)系，并接近所需要的理想催化劑。

隨后，本文得出了結(jié)論：(Ru,Mn)₂O₃對OER具有比RuO₂更優(yōu)異的本征活性。之后的計算結(jié)果還表明，Ru活性位點(diǎn)的d帶結(jié)構(gòu)在(Ru,Mn)₂O₃和RuO₂中完全不同。(Ru,Mn)₂O₃的Ru d帶中心距離費(fèi)米能級約為-1.53 eV，而RuO₂的Ru d帶中心距離費(fèi)米能級約為-1.22 eV。

較低的d帶中心減弱了Ru活性位點(diǎn)與被吸附的氧中間體之間的化學(xué)鍵，從而降低了RDS的自由能。此外，Bader電荷分析表明，Ru原子(位點(diǎn)6)在(Ru,Mn)₂O₃中的給電子數(shù)比RuO₂中的給電子少0.8，這導(dǎo)致d帶的電子占據(jù)不同。

此外，根據(jù)理論計算還發(fā)現(xiàn)，(Ru,Mn)₂O₃的Ru活性位點(diǎn)的表面密度約為8.6 Ru nm^-2，高于RuO₂的6.3 Ru nm^-2?？偟膩碚f，(Ru,Mn)₂O₃優(yōu)異的本征OER性能源于Ru活性位點(diǎn)獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和較大的表面密度。綜上所述，這項工作可能為設(shè)計具有不同晶體和電子結(jié)構(gòu)的OER催化劑提供新的思路。

Orthorhombic (Ru, Mn)₂O₃: A Superior Electrocatalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction, Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108727.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108727.

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