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?王永剛/王麗娜等AEM：鋰金屬負極的表面溴化實現(xiàn)高循環(huán)效率

由于鋰負極不受控制的枝晶生長，鋰金屬電池的循環(huán)壽命短且安全性差。具有均勻化學(xué)成分和物理結(jié)構(gòu)的先進固體電解質(zhì)界面（SEI）有望解決這些問題。

在此，復(fù)旦大學(xué)王永剛教授、東華大學(xué)王麗娜副教授及美國波士頓學(xué)院Junwei Lucas Bao教授等人通過可擴展的化學(xué)鈍化方法提出了鋰金屬負極的表面溴化策略，通過1-溴辛烷（C₈H₁₇Br）和 Li之間的反應(yīng)在鋰金屬表面上形成LiBr增強的SEI層。綜合材料和電化學(xué)表征表明，富含LiBr的SEI可實現(xiàn)快速的Li⁺轉(zhuǎn)移動力學(xué)并有效抑制枝晶生長。

同時，DFT計算表明具有高吸附能（-1.82 eV）和低Li⁺擴散能壘（0.015 eV）的LiBr晶面（111）促進了Li⁺的傳輸。原位光學(xué)顯微鏡顯示，作為SEI中主要成分的LiBr在調(diào)節(jié)鋰沉積行為中起著至關(guān)重要的作用。相比之下，作者進一步證明依賴電解液中的LiBr/LiNO₃添加劑效果較差。而在SEI中加入LiBr可保證電池的使用壽命且SEI可承受極端溫度，LiBr改性的鋰金屬電極（LiBr@Li）與乙醚和碳酸酯電解液均兼容。

圖1. LiBr@Li電極的制備及表征

因此，基于LiBr@Li的對稱電池可在0.5 mA cm^-2、1 mAh cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)2400小時且過電位小于15 mV。相比之下，Li??Li電池僅能維持小于500小時的穩(wěn)定循環(huán)，隨后在長時間循環(huán)后電位會出現(xiàn)劇烈波動。值得注意的是，即使在50 °C下，LiBr@Li??LiBr@Li電池仍在0.5 mA cm^-2下實現(xiàn)了1000小時的穩(wěn)定循環(huán)且過電位為20 mV，證明了富含LiBr的SEI在高溫下的耐久性。

此外，當(dāng)與商業(yè)正極搭配使用時，LiBr@Li電極還可獲得優(yōu)異的循環(huán)和倍率性能。組裝的LiBr@Li||LFP電池在0.5 C的電流倍率下可提供134 mAh g^-1的放電容量和500次循環(huán)后的 88.1% 的容量保持率?？傊@項工作提供了一種有效的策略來調(diào)節(jié)鋰的沉積/剝離行為，有望解決高能鋰金屬電池的安全問題。

圖2. LiBr@Li||LFP電池的電化學(xué)性能

Surface Bromination of Lithium-Metal Anode for High Cyclic Efficiency, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203233

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