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1. 南科大萬佳雨ACS Energy Lett.：8秒快速再生廢舊鈷酸鋰正極！

電池頂刊集錦：孟穎、黃佳琦、張海濤、周江、陳根、萬佳雨、張進濤、胡方圓、劉軍等成果！

廢舊鋰離子電池的回收對于可再生能源技術(shù)的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要，因為它促進了資源再利用和環(huán)境保護。由于戰(zhàn)略元素的高度集中，回收正極材料尤為重要。然而，傳統(tǒng)的正極材料回收方法由于能耗高和操作時間長，往往效率低下。

圖1 方法示意及材料表征

南方科技大學(xué)萬佳雨等提出了一種高效的、一步到位的、無損的方法，可以在幾秒鐘內(nèi)再生廢舊鈷酸鋰（S-LCO）正極。與傳統(tǒng)的冶金工藝和基于爐子加熱的直接修復(fù)工藝相比，這種超快修復(fù)方法（URM）利用焦耳加熱，具有高加熱速率、可調(diào)溫度和高冷卻速率的特點，可以大大減少不可避免的熱耗散。

此外，值得注意的是，URM的反應(yīng)溫度相對高于其他傳統(tǒng)的回收方法，這使得S-LCO可以在8秒內(nèi)快速修復(fù)。這種快速的過程不僅最大限度地減少了鋰源在高溫下的損失，同時也避免了鋰源和容器之間的融化和可能的腐蝕反應(yīng)。

圖2 不同處理溫度的影響

表征結(jié)果表明，盡管采用了快速工藝，退化的正極的體相晶體結(jié)構(gòu)可以完全恢復(fù)，在長期循環(huán)過程中形成的尖晶石Co₃O₄被轉(zhuǎn)化為理想的LCO的層狀結(jié)構(gòu)。此外，再生的LCO的電化學(xué)性能與新鮮的商業(yè)正極材料相當。這些結(jié)果表明，URM具有很高的時間和能源效率，并能在修復(fù)其晶體結(jié)構(gòu)的同時使廢舊的陰極材料重新鋰化。所提出的方法證明了在電池正極的再生中是一種非常有效和潛在的通用方法。

圖3 用URM法對正極材料進行輥對輥修復(fù)的示意圖

Rapid, Direct Regeneration of Spent LiCoO2 Cathodes for Li-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00635

2. 張進濤Nat. Commun.：水合鋅離子的配位調(diào)控助力鋅電池1萬次循環(huán)！

鋅的枝晶生長和包括析氫在內(nèi)的副反應(yīng)常常會降低鋅基電池的性能。這些問題與水合鋅離子的解溶劑化過程密切相關(guān)。

圖1 電化學(xué)和形態(tài)特征

山東大學(xué)張進濤等表明，以苯酚磺酸鋅和四丁基銨4-甲苯磺酸銨作為電解液體系，通過調(diào)整配位微環(huán)境，可以實現(xiàn)對水合鋅離子的溶劑化結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)的有效調(diào)節(jié)。研究顯示，這種電解液在配位Zn²⁺離子的解溶劑化過程中表現(xiàn)出快速的轉(zhuǎn)移動力學(xué)和低能量障礙。特別是，在具有中等吸附能力的四丁基銨4-甲苯磺酸銨的存在下，季銨鹽陽離子（TBA⁺）的優(yōu)先吸附有助于抑制Zn²⁺離子的二維擴散，從而誘導(dǎo)均勻的Zn沉積。

圖2 電解液結(jié)構(gòu)的電化學(xué)和光譜分析

因此，這種電解液賦予了Zn-Zn對稱電池超過2000小時的良好循環(huán)穩(wěn)定性，過電位低至50.2 mV，比ZnSO₄電解液中的壽命高出近22倍。此外，組裝后的PANI-Zn電池表現(xiàn)出194 mAh g^-1的提高比容量和10000次循環(huán)中82%的良好容量保持。這項工作為設(shè)計先進的電解液提供了鼓舞人心的基本原則，在溶劑化調(diào)節(jié)和界面調(diào)節(jié)的雙重作用下，將為高性能的鋅基電池和其他電池提供參考。

圖3 單電池的電化學(xué)性能

Coordination modulation of hydrated zinc ions to enhance redox reversibility of zinc batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39237-3

3. 周江/陳根EES：自組裝多層板引導(dǎo)緩沖界面，實現(xiàn)長壽命水系鋅離子電池

可充水系鋅離子電池（AZIBs）在固定式儲能網(wǎng)中有著廣泛的應(yīng)用前景，然而它們實際上受到了界面不穩(wěn)定和枝晶生長的阻礙。

圖1 不同的電極-電解液界面示意

中南大學(xué)周江、陳根等設(shè)計了一種特殊的吸附式自組裝多層板（SAM）來改變電雙層（EDL）的結(jié)構(gòu)。具體而言，這項工作從氨基酸對鋅的卓越親和力以及它們的成本效益和環(huán)境可持續(xù)性中得到啟發(fā)，篩選出了常用的L-半胱氨酸（L-cys）作為構(gòu)建SAM的分子構(gòu)件。研究顯示，帶有極性基團的SAM-Zn提供了強大的偶極矩，并與空間拓撲結(jié)構(gòu)相連接。分子多層調(diào)節(jié)EDL的結(jié)構(gòu)，以加速電極動力學(xué)并釋放界面上的濃度極化，而疏水性抑制了水介導(dǎo)的寄生副反應(yīng)的發(fā)生。此外，多層板作為緩沖域，可以根據(jù)環(huán)境條件重新配置，引發(fā)動態(tài)補充相位，以對抗電極形態(tài)的變化。

圖2 SAM-Zn的抗腐蝕和電化學(xué)性能

由于分子功能結(jié)構(gòu)的精確設(shè)計和出色的穩(wěn)定性能，無枝晶的鋅負極在5 mA cm^-2的條件下實現(xiàn)了1370小時以上的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，Zn||NH₄V₄O₁₀軟包電池表現(xiàn)出211.2 mAh g^-1的初始容量，并在2 A g^-1的條件下循環(huán)200次后容量保持率達到82.0%。這項研究將成熟的SAM方法擴展為設(shè)計功能導(dǎo)向的中間層的平臺，以使AZIBs具有超長壽命。

圖3 全電池的電化學(xué)性能

Self-assembled multilayers direct a buffer interphase toward long-life aqueous zinc-ion batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01098h

4. Nano Energy：動態(tài)交聯(lián)的聚合物粘結(jié)劑改善鋰硫電池的安全和電化學(xué)性能

由于體積變化大、多硫化鋰穿梭、離子傳導(dǎo)性差和安全問題，鋰硫（Li-S）電池的商業(yè)應(yīng)用受到嚴重阻礙。特別是在貧電解液和高硫負載的情況下，體積的急劇變化和緩慢的離子傳輸效率可能會導(dǎo)致快速的容量衰減、低可逆容量，甚至是安全隱患。

大連理工大學(xué)胡方圓等巧妙地設(shè)計了一種動態(tài)交聯(lián)的兩性離子超分子粘結(jié)劑（β-CDp-Cg-2AD）來應(yīng)對這些問題。雙親性兩性離子有助于固定多硫化鋰，并通過強的離子偶極相互作用促進多硫化物的氧化還原動力學(xué)，同時實現(xiàn)PO₄^–-Li⁺和RNH₃⁺-S₄^2-對的形成和電子轉(zhuǎn)移。此外，基于主客體相互作用的動態(tài)交聯(lián)系統(tǒng)使堅固的正極能夠承受體積變化，并為Li⁺的傳輸提供相對較低的交聯(lián)密度。另外，結(jié)合豐富的氧雜原子和類聚醚鏈段，通過β-CDp-Cg-2AD電極中聚合物鏈的熱運動，進一步提高了Li⁺傳輸效率。

圖2 氧化還原動力學(xué)研究

受益于這些特性，即使在7.36 mg cm^-2的高S負載和7.1 μL mg^-1的貧電解液條件下，β-CDp-Cg-2AD基電極也能保持7.60 mAh cm^-2的高面積比容量和100次循環(huán)后96%的容量保持。此外，通過TG-FTIR測試，作者還探討了β-CDp-Cg-2AD的阻燃機制，結(jié)果顯示其防火安全性的提高。這項工作不僅為實際應(yīng)用提供了一個高性能和安全改進的粘結(jié)劑，而且將激發(fā)對所有電極成分阻燃機制的探索。

圖3 Li-S電池性能

Dynamic Cross-Linking of Zwitterionic Polymer Binder Based on Host–Guest Interactions for Li-S batteries with Enhanced Safety and Electrochemical Performance. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108603

5. 張海濤AFM：LiFSI/LiTFSI/LiPFSI對PEO基鋰金屬電池SEI的影響

富含LiF的固體電解質(zhì)-中間相（SEI）可以抑制鋰枝晶的形成，促進鋰金屬電池的可逆運行。調(diào)節(jié)自然形成的SEI的組成是一個有效的策略，而了解氟（F）基鋰鹽對SEI特性的影響和作用是具有挑戰(zhàn)性的。

圖1 SPE的表征

中科院過程所張海濤、呂勒奧理工大學(xué)吉曉燕等分別選擇LiFSI、LiTFSI和LiPFSI與聚環(huán)氧乙烷和聚酰亞胺制備固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE），以研究鋰鹽的分子大小、F含量和化學(xué)結(jié)構(gòu)（F連接鍵）的影響，并揭示SEI中LiF的形成。為制備SPE，由于環(huán)氧乙烷（-CH₂CH₂O-, -EO-）單元的高溶解能力和工業(yè)上的成熟性，選擇了PEO作為聚合物宿主，而聚酰亞胺（PI）則被用作基體以提高整體機械強度。通過COMSOL模擬跟蹤了與枝晶抑制能力相關(guān)的Li⁺通量，并通過X射線光電子能譜（XPS）和飛行時間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）檢測了形成的SEI中的成分和LiF含量。另外，根據(jù)從頭算分子動力學(xué)（AIMD）模擬結(jié)果，提出了采用LiPFSI的SPE在SEI中的LiF生成過程。

圖2 全電池性能

研究表明，F(xiàn)連接鍵比分子大小和F元素含量更重要，因此，使用LiPFSI的電池性能略好于LiTFSI，遠好于LiFSI。另外，含有LiPFSI的SPE可以產(chǎn)生大量的LiF，含有LiPFSI和LiTFSI的SPE可以產(chǎn)生Li₃N，而含有LiFSI的SPE在SEI中沒有Li₃N產(chǎn)生。LiPFSI中的優(yōu)先斷裂鍵與它在鋰負極的位置有關(guān)，其中鋰金屬作為負極對形成LiF很重要。該工作提供了一個深刻的理解，當用鋰鹽開發(fā)SPE時SEI的形成和特點，這可以啟發(fā)合理設(shè)計具有強大電化學(xué)性能的SPE。

圖3 SEI分析

Impact of Fluorine-Based Lithium Salts on SEI for All-Solid-State PEO-Based Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303718

6. 劉軍/彭超AEM：鈉離子電池?zé)o鈷層狀氧化物正極，性能更佳！

鈷在鈉離子電池（SIBs）層狀氧化物正極材料的高電壓范圍內(nèi)顯示出優(yōu)異的性能。然而，其高成本和毒性是顯著的缺點。迫切需要開發(fā)具有高性能的無鈷正極。

圖1 材料表征

華南理工大學(xué)劉軍、中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院彭超等提出了一種簡單而有效的無Co雙金屬替代策略，即采用廉價的鎂和鈦元素替代鈷。研究顯示，鎂和鈦元素的共同替代不僅降低了正極材料的成本，而且對陰離子氧化還原反應(yīng)也有好處。新型的無鈷P2-Na_0.67Mn_0.53Ni_0.30Mg_0.085Ti_0.085O₂（Ni30MgTi）正極在2.0-4.25V下以電流密度為50mA g^-1運行時提供了118mA h g^-1的可逆比容量，這甚至高于含有Co的基礎(chǔ)樣品。

圖2 電化學(xué)性能研究

非電化學(xué)活性的Mg和Ti元素不僅通過激活陰離子氧化還原反應(yīng)來保持容量，而且由于更高的工作電壓而提高了能量密度（中位放電電壓從3.21V提高到3.59V，而放電能量密度從325Wh提高到410Wh kg^-1）。此外，Ni30MgTi顯示出良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，在充電和放電過程中其體積變化僅為0.3%。

另外，在高電壓范圍內(nèi)沒有發(fā)生氧的損失，這表明Ni30MgTi的陰離子氧化反應(yīng)是穩(wěn)定的。總體而言，雙金屬共替代的概念為SIBs提供了一個簡單有效的無Co策略，以降低成本并同時提高層狀氧化物正極材料的能量密度。

圖3 非原位XPS分析

Co-Free Layered Oxide Cathode Material with Stable Anionic Redox Reaction for Sodium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301471

7. 孟穎AEM：闡明預(yù)鋰化對硅基負極界面穩(wěn)定的作用

預(yù)鋰化作為補償初始循環(huán)中鋰庫存損失的一種簡單有效的方法，在負極和正極方面都取得了很大的進展。然而，關(guān)于預(yù)鋰化對硅基負極長期循環(huán)的界面穩(wěn)定的影響的研究卻很少。

圖1 電化學(xué)性能對比

加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎等系統(tǒng)地研究了兩種有代表性的硅基負極材料–微硅（μSi）和氧化硅（SiO_x）中的SEI成分、結(jié)構(gòu)和預(yù)鋰化過程的特性，以揭示預(yù)鋰化對采用磷酸鐵鋰（LFP）正極材料的全電池循環(huán)穩(wěn)定性的影響。由于其成本效益，這項研究選擇了微米級的Si和SiO_x。

在該研究中，短路電化學(xué)方法以高壓（≈5.5千帕）應(yīng)用于鋰金屬箔和Si基負極，以使其充分接觸。在電化學(xué)分析和X射線衍射（XRD）表征了預(yù)鋰化材料后，作者在低溫下應(yīng)用原位透射電子顯微鏡（TEM）來識別結(jié)晶SEI成分及其空間分布。此外，XPS深度剖析被用來半定量地分析結(jié)晶和非結(jié)晶相的SEI組成。然后，作者比較了從預(yù)鋰化和電化學(xué)過程中獲得的SEI成分和結(jié)構(gòu)，以研究SEI的物理特性及其對循環(huán)過程中界面穩(wěn)定的影響。

圖2 SEI分析

研究顯示，在預(yù)鋰化 SiO_x和Si負極上都形成了一個特征性的鑲嵌界面，這種包含多個硅酸鋰相的馬賽克界面，與沒有預(yù)鋰化形成的固體電解質(zhì)界面（SEI）有根本的不同。硅酸鋰的理想導(dǎo)電性和機械性能使兩種預(yù)鋰化負極的循環(huán)穩(wěn)定性得到改善。

此外，由于氧的參與，硅酸鋰的比例更高，預(yù)鋰化的SiO_1.3負極在全電池中的初始庫侖效率提高到94%，并在200次循環(huán)后提供良好的循環(huán)保持率（77%）。這項工作所提供的見解可用于進一步優(yōu)化未來高能量密度電池中的高硅負載負極。

圖3?預(yù)鋰化對循環(huán)穩(wěn)定性的影響示意圖

Elucidating the Role of Prelithiation in Si-based Anodes for Interface Stabilization. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301041

8. 黃佳琦AEM：改變鋰剝離模式，實現(xiàn)更好的鋰沉積行為

重振鋰金屬負極的熱情促使電池界追求更高的鋰利用率。為此，傳統(tǒng)上采用完全剝離模式（C-stripping），以便在單個循環(huán)中獲得更高的表觀庫侖效率（CE），然而忽略了鋰的剝離狀態(tài)對后續(xù)鋰沉積行為的影響。

圖1 采用不同協(xié)議的Li||Cu半電池的循環(huán)性能

北京理工大學(xué)黃佳琦等通過系統(tǒng)的電化學(xué)分析、滴定氣相色譜法（TGC）測量和低溫透射電子顯微鏡（cryo-TEM）表征，揭示了前鋰剝離狀態(tài)對后鋰沉積行為的關(guān)鍵意義。部分剝離（P-stripping）協(xié)議，即有意保留少量的活性鋰沉積物，被驗證為更有利于維持鋰金屬負極的更高的現(xiàn)實可逆性。

與傳統(tǒng)的完全剝離（C-stripping）協(xié)議相比，在P-stripping模式下，部分保留的活性鋰作為關(guān)鍵的成核點，用于后續(xù)的鋰沉積，這不僅大大降低了成核過電位，使鋰的沉積形態(tài)更加平坦，而且有利于引導(dǎo)鋰重新填充到殘留的SEI殼中，使SEI的重建最小化。

圖2 Li||Cu半電池進行定量分析

因此，在優(yōu)化的P-stripping協(xié)議下，”死鋰”的生長率和SEI-Li⁺的容量損失同時得到了降低。受益于內(nèi)在的高鋰利用率，使用P-stripping協(xié)議的無負極Cu||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）電池在長時間的循環(huán)中獲得了更高的累積可用容量。這一概念驗證研究中的這種提高將促使人們對具有更高可逆性的高能量密度的鋰金屬電池進行更深入的研究。

圖3 前鋰剝離狀態(tài)對后鋰沉積方式影響的示意圖

The Regulation of Lithium Plating Behavior by State of Stripping in Working Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300959

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