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?西湖大學(xué)/大工Adv. Sci.：(Zn,Al)摻雜Cu2O的動(dòng)態(tài)表面重構(gòu)實(shí)現(xiàn)高效CO2還原

地球大氣中的二氧化碳(CO₂)濃度從工業(yè)革命前的280 ppm增加到目前的410 ppm，被認(rèn)為是氣候變化的主要原因。將CO₂轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锖?或含氧化合物是一種有前景的減少CO₂排放的策略。

電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)是一種利用可再生能源將CO₂轉(zhuǎn)化為燃料和化工原料的技術(shù)，在過去的幾十年里受到了廣泛的關(guān)注。在CO₂RR生成的各種產(chǎn)物中，多碳(C₂₊)產(chǎn)物(如乙烯、乙酸鹽、乙醇和正丙醇)因其較高的直接利用價(jià)值而非常受歡迎。

然而，銅基電催化劑是唯一能夠通過CO₂RR高效生成C₂₊產(chǎn)物的電催化劑，但其性能受到析氫反應(yīng)(HER)、C₁產(chǎn)物(如CO、甲酸鹽和CH₄)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的限制?；诖?，西湖大學(xué)孫立成和大連理工大學(xué)范科(共同通訊)等人利用摻雜Zn的Cu₂O納米八面體，研究了浸出和再沉積對(duì)CO₂RR的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性的影響。

本文利用工業(yè)氣體擴(kuò)散電極流動(dòng)池研究了Cu₂O和摻雜Zn的Cu₂O催化劑在1 M KOH溶液中的CO₂RR催化性能。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，純Cu₂O和Cu₂O-Zn催化劑的總電流密度沒有顯著差異，并且與Zn含量無關(guān)。

催化劑在-1.0 V時(shí)獲得最了大電流密度(約-340 mA cm^-2)，當(dāng)電勢(shì)大于-1.0 V時(shí)，由于質(zhì)量轉(zhuǎn)移的限制，總電流密度沒有增加。之后，本文的CO₂RR共檢測(cè)到8種產(chǎn)物，包括C₂H₄、EtOH、CO和H₂等。Cu₂O、Cu₂O-Zn-1%、Cu₂O-Zn-5%和Cu₂O-Zn-25%在-1.1 V左右達(dá)到最大的C₂H₄法拉第效率(FEs)，其FEs分別為38%、37%、52%和43%。

此外，Cu₂O-Zn-5%對(duì)C₂H₄的選擇性最好，特別是Cu₂O-Zn-25%在電位大于-1.0 V時(shí)表現(xiàn)出最小的FE_C2H4，這是由于表面具有較高的Zn位點(diǎn)覆蓋，而這些Zn位點(diǎn)是競(jìng)爭(zhēng)性CO生成的活性位點(diǎn)。

對(duì)于乙醇，催化劑的最大FEs約為20%，在Cu₂O-Zn催化劑中沒有觀察到顯著差異。在FE小于10%的Cu₂O-Zn催化劑上還檢測(cè)到了其他次要產(chǎn)物，如乙酸鹽、n-PrOH、甲酸鹽和CH₄。

此外，為了將表面重構(gòu)的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性推廣到其他兩性金屬摻雜催化劑中，本文還制備了5% Al摻雜的Cu₂O并研究了其CO₂RR性能。研究后發(fā)現(xiàn)，摻雜Al的Cu₂O催化劑在-1.1 V時(shí)的最大FE_C2+為66%，這高于Cu₂O的FE(60%)。

總之，這些結(jié)果揭示了兩性金屬(氧化物)催化劑通過浸出和再沉積的動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性提供豐富表面雙金屬位點(diǎn)的潛力，這也表明這些催化劑的電化學(xué)表面重構(gòu)對(duì)于電催化反應(yīng)是不可忽視的。

總之，本研究制備了摻雜Zn的Cu₂O納米八面體，并用于研究?jī)尚越饘賹?duì)CO₂RR的浸出和再沉積過程的影響。Cu₂O-Zn-5%對(duì)CO₂RR的C₂₊產(chǎn)物表現(xiàn)出良好的活性和選擇性，CO和H₂的產(chǎn)生被顯著抑制。

此外，本文還確定了強(qiáng)堿性電解質(zhì)和還原電位對(duì)Zn的浸出和再沉積的影響。摻雜Zn的Cu₂O催化劑的重構(gòu)表面提供了豐富的Cu-Zn位點(diǎn)，增加的表面原子比證實(shí)了這一觀點(diǎn)。同時(shí)，隨著表面重構(gòu)Zn的增加，摻雜Zn的Cu₂O催化劑中金屬Cu⁰的比例也有所增加，這導(dǎo)致Cu⁰/Cu⁺界面增多，C₂₊產(chǎn)物的選擇性也相應(yīng)的有所提高。值得注意的是，通過摻雜Al的Cu₂O的CO₂RR性能也得到了相同的結(jié)論。

更加重要的是，根據(jù)原位衰減全反射傅立葉變換紅外光譜(ATR-FTIR)和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果還可以發(fā)現(xiàn)，純Cu₂O和Cu₂O-Zn的C-C耦合過程主要通過OHC-CHO途徑發(fā)生，并且對(duì)于摻雜Zn的Cu₂O，催化劑的速率決定步驟(RDS)的反應(yīng)自由能比純Cu₂O催化劑的反應(yīng)自由能低，從而提高了催化劑將CO₂還原成C₂H₄的性能。

綜上所述，本文的研究結(jié)果不僅為設(shè)計(jì)Cu基CO₂RR催化劑提供了一種有效的策略，也為研究?jī)尚越饘贀诫sCu₂O催化劑的表面重構(gòu)提供了新的思路。

Dynamic Surface Reconstruction of Amphoteric Metal (Zn, Al) Doped Cu₂O for Efficient Electrochemical CO₂?Reduction to C₂₊?Products,?Advanced Science,?2023, DOI: 10.1002/advs.202303726.

https://doi.org/10.1002/advs.202303726.

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