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紀(jì)秀磊/方翀Angew.：強(qiáng)化水性電解質(zhì)而不強(qiáng)化水

水性電解質(zhì)通常電化學(xué)穩(wěn)定性差；然而，共晶水溶液(25 wt.%和62 wt.% H3PO4)冷卻至-7℃時(shí)表現(xiàn)出顯著加寬的穩(wěn)定性窗口。

研究表明，冷卻后，Li+離子的水合度降低并與Cl-配對(duì)，形成冰狀水簇，并且H…Cl-鍵合增強(qiáng)。特別地，這種低溫溶劑化結(jié)構(gòu)并沒(méi)有增強(qiáng)水分子的O-H鍵，這與傳統(tǒng)觀點(diǎn)相反，即增加水的穩(wěn)定性需要加強(qiáng)O-H共價(jià)鍵。

在此，美國(guó)俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊教授&方翀教授&加利福尼亞大學(xué)Peter Alex Greaney團(tuán)隊(duì)提出水在電解質(zhì)中的低溫惰性的通用機(jī)制：氫和氧析出反應(yīng)的副產(chǎn)物OH-和H+的不太有利的溶劑化。為了展示這種穩(wěn)定性，本文展示了一種使用LiMn₂O₄正極和CuSe負(fù)極的水系鋰離子電池，能量密度高達(dá)109 Wh/kg。

圖1. 光譜和模擬結(jié)果揭示了25 wt.% LiCl電解質(zhì)在不同溫度下的化學(xué)環(huán)境

雖然水O-H鍵的強(qiáng)度以及OH^–和H⁺的溶劑化都會(huì)影響水的穩(wěn)定性窗口，但低溫共晶LiCl電解質(zhì)為理解液態(tài)水的電化學(xué)穩(wěn)定性作為溶劑化能量的函數(shù)提供了一個(gè)獨(dú)特的場(chǎng)所。

通過(guò)FSRS、NMR和AIMD的協(xié)同結(jié)果揭示了更多的DDAA結(jié)構(gòu)的形成，以及水配體與光照離子的偏離，從而允許光照與氯離子配對(duì)，以及增強(qiáng)的H…C氫鍵。

這種化學(xué)環(huán)境不僅提供了一個(gè)新的理論，而且可以有效地降低OH^–和H⁺離子的溶劑化能，大力抑制HER和OER，從而提高水的電化學(xué)穩(wěn)定性。

圖2. 不同溫度下鋰離子電池的電化學(xué)性能

Strengthening Aqueous Electrolytes without Strengthening Water, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202307212

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