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高鎳的LiNi_xCo_yAl_1-_x_–_yO₂（NCA）層狀氧化物，由于其高比容量和低成本，被作為高能量鋰離子電池（LIB）的首選正極。然而，目前最先進(jìn)的NCA正極的LIBs仍然不能滿足下一代高性能電動(dòng)車所需的能量密度。因此，研究者將NCA正極中的鎳含量提高到90%以上，以達(dá)到預(yù)期的能量密度目標(biāo)。然而，這種超高鎳正極在電化學(xué)過(guò)程中存在固有的結(jié)構(gòu)/界面不穩(wěn)定性，最終會(huì)導(dǎo)致在循環(huán)過(guò)程中出現(xiàn)嚴(yán)重的容量衰減和安全風(fēng)險(xiǎn)。

在此，中南大學(xué)紀(jì)效波教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)利用Sb元素的強(qiáng)電負(fù)性和低溶解度特性將原子/微觀結(jié)構(gòu)重建與界面屏蔽相結(jié)合。利用Sb⁵⁺ 摻雜和Li₇SbO₆ 涂層改善LiNi_0.94Co_0.04Al_0.02O₂ （NCA）正極。

值得注意的是，由于強(qiáng)Sb-O共價(jià)鍵的引入，NCA的結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性大大增強(qiáng)，有利于抑制晶格氧的演化和H2-H3相變。此外，在晶界上原位構(gòu)建Li₇SbO₆?離子導(dǎo)電層可以有效提高界面穩(wěn)定性和Li+?動(dòng)力學(xué)。因此，最佳的Sb改性NCA在1C的200次循環(huán)后提供了94.6%的高容量保持率和10 C時(shí)183.9 mAh g^–1?的高容量。

紀(jì)效波教授ACS Nano：高性能超高鎳層狀正極的多尺度晶體場(chǎng)效應(yīng)

圖1. DFT計(jì)算

總之，通過(guò)結(jié)合Sb摻雜和Li₇SbO₆?涂層策略，有效地改善了超高鎳層狀正極的結(jié)構(gòu)/界面穩(wěn)定性和機(jī)械完整性。DFT計(jì)算和同步輻射XAS結(jié)果顯示，由于加入強(qiáng)的Sb-O共價(jià)鍵，成功構(gòu)建了穩(wěn)定的晶體框架和晶格O，進(jìn)而導(dǎo)致H2-H3相變的抑制和結(jié)構(gòu)可逆性的增強(qiáng)。此外，在晶界上原位形成的Li₇SbO₆?離子導(dǎo)體層使得正極/電解質(zhì)的界面穩(wěn)固，以及界面寄生反應(yīng)和TM溶解抑制。

結(jié)果表明，改進(jìn)的NCA正極在1C的條件下，200次循環(huán)后產(chǎn)生了94.6%的高容量保持率，在10C的條件下實(shí)現(xiàn)了183.9 mAh g^–1?的高容量。該工作提出的多功能修飾策略以及對(duì)NCA的結(jié)構(gòu)/微觀結(jié)構(gòu)/界面性能深入的機(jī)理分析，進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了先進(jìn)鋰離子電池中高能超高鎳正極設(shè)計(jì)的重要性。

圖2. NCA正極的電池性能

Multiscale Crystal Field Effect for High-Performance Ultrahigh-Ni Layered Cathode, ACS Nano 2023 DOI:?10.1021/acsnano.3c03770

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