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緩慢的多硫化物氧化還原動(dòng)力學(xué)和不可控的硫物種形成途徑，導(dǎo)致了與硫正極相關(guān)的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)和高活化勢(shì)壘。

安徽大學(xué)鹿可等提出了一種具有核-殼結(jié)構(gòu)的雙功能催化硫主體，以從根本上加速硫的氧化還原并改善硫物種電化學(xué)形成的可逆性。

圖1 材料制備及表征

具體而言，元素硫首先浸漬在多孔Fe₂O₃納米盒的納米通道中，然后被界面Fe(CN)₆^4-摻雜的聚吡咯極性膜包裹。摻雜的聚合物鞘為硫氧化還原提供了有效的限制環(huán)境，而金屬氧化物中心和鐵氧化還原介體分別催化長(zhǎng)鏈到短鏈中間體和Na₂S₄到Na₂S的完全轉(zhuǎn)化。

圖2 動(dòng)力學(xué)研究

更重要的是，協(xié)同雙催化中心還顯著降低了電池充電期間Na₂S再氧化的活化屏障。結(jié)果，精心設(shè)計(jì)的物理限制和可控的化學(xué)隔離導(dǎo)致高性能硫正極具有1122mAh g^-1的高可逆放電容量，并且在500次循環(huán)后能夠保持75%的高容量。

作為原型演示，作者還制備了5×5 cm²的Na-S軟包電池，其可逆容量為696 mAh g^-1，庫侖效率為99.2%，可循環(huán)30次。總之，雙向受限串聯(lián)催化為實(shí)用Na-S電池提供了硫氧化還原電化學(xué)的操縱。

圖3 Na-S電池性能

Bidirectional Tandem Electrocatalysis Manipulated Sulfur Speciation Pathway for High-Capacity and Stable Na-S Battery. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202217009

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安大Angew：基于雙功能催化硫主體的高容量Na-S電池

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