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?陳軍院士AM：運(yùn)用最緊密堆積晶體學(xué)構(gòu)建高可逆性無(wú)枝晶金屬負(fù)極

每年從可持續(xù)間歇性能源（如風(fēng)能和太陽(yáng)能）中產(chǎn)生的電力不斷增加需要有成本效益和可靠的電化學(xué)能源儲(chǔ)存?；诙鄡r(jià)金屬負(fù)極（如鋅、鋁和鐵）的可充電池，利用大規(guī)模生產(chǎn)和可負(fù)擔(dān)的成本的優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)成為有前景的候選人。然而，由無(wú)序金屬結(jié)晶引起的普通基底上不可控的樹(shù)枝狀金屬沉積通常會(huì)導(dǎo)致電池過(guò)早失效，當(dāng)樹(shù)枝狀金屬在電極上架起橋梁時(shí)甚至?xí)鸢踩珕?wèn)題。

南開(kāi)大學(xué)陳軍院士等報(bào)告了在精心設(shè)計(jì)的單晶Cu(111)（被稱(chēng)為s-Cu）基底上，通過(guò)最緊密堆積晶體學(xué)，構(gòu)建了一系列具有高可逆性的無(wú)枝晶平面金屬負(fù)極（Zn, Co, Al, Ni, Fe）。

圖1 金屬在Cu(111)上的外延電沉積

Cu的(111)面與具有面心立方(fcc)、六方緊密堆積(hcp)和體心立方(bcc)晶體結(jié)構(gòu)的金屬的最緊密堆積面具有低晶格失配和高靜電勢(shì)差，這促使金屬的沉積具有與基底鎖定的結(jié)晶學(xué)方向關(guān)系。因此，在電沉積過(guò)程中，金屬的最緊密堆積面與s-Cu基片水平排列。此外，多種晶體學(xué)特征顯示，金屬負(fù)極的外延電沉積是沿著其最接近的堆積方向?qū)崿F(xiàn)的，從而形成了無(wú)枝晶平面金屬負(fù)極。

圖2 Cu上的Zn的沉積行為

令人印象深刻的是，由此產(chǎn)生的金屬負(fù)極表現(xiàn)出100%的首選結(jié)晶學(xué)取向率。此外，作者提出并證明了以Zn為模型系統(tǒng)的外延電沉積動(dòng)力學(xué)的通用標(biāo)準(zhǔn)。在該標(biāo)準(zhǔn)的指導(dǎo)下，通過(guò)增加陽(yáng)離子的濃度，在前所未有的1 A cm^-2的高電流密度下，可以實(shí)現(xiàn)無(wú)平面樹(shù)枝狀物的Zn負(fù)極，并顯示出高可逆性。

通過(guò)最緊密堆積晶體學(xué)實(shí)現(xiàn)的最佳晶體取向和沉積模式，該鋅負(fù)極能夠在要求極高的正負(fù)電極容量比（N:P為2.3:1）的情況下實(shí)現(xiàn)全電池的穩(wěn)定運(yùn)行（800次循環(huán)，庫(kù)倫效率大于99.9%）。這項(xiàng)工作中調(diào)節(jié)金屬電沉積的通用方法有望促進(jìn)新興可持續(xù)能源儲(chǔ)存/轉(zhuǎn)換設(shè)備的發(fā)展。

圖3 外延鋅金屬負(fù)極的電化學(xué)性能

Metal Anodes with Ultrahigh Reversibility Enabled by the Closest Packing Crystallography for Sustainable Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209985

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