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?大化所/北林ACS Catal.：計(jì)算+實(shí)驗(yàn)！揭示Ru基催化劑上CO2甲烷化的內(nèi)在機(jī)理

CO₂甲烷化不僅為減少CO₂排放，而且為天然氣工業(yè)中的氫能儲(chǔ)存和甲烷利用提供了有效途徑。其中，金屬Ru在CO₂甲烷化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性，因此人們對(duì)Ru基催化劑上CO₂甲烷化反應(yīng)的催化機(jī)理進(jìn)行了大量的研究。Ru納米粒子的尺寸在Ru基納米催化中起著至關(guān)重要的作用，并且Ru的金屬尺寸直接受載體的控制。

當(dāng)以可還原氧化物為載體時(shí)，強(qiáng)烈的金屬-載體相互作用以及可還原氧化物可能參與的CO₂活化作用使得Ru納米催化劑的催化性能發(fā)生變化。因此，由于實(shí)際催化劑中金屬尺寸和載體效應(yīng)的共同作用，Ru納米催化劑上CO₂甲烷化的真正活性中心和相應(yīng)的催化機(jī)理仍然難以捉摸。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化物所楊小峰和北京林業(yè)大學(xué)張?zhí)煊?/strong>等以惰性SiC作為載體合成了Ru模型納米催化劑(Ru/SiC)，然后利用原子層沉積技術(shù)(ALD)沉積氧化鋁來(lái)調(diào)控CO₂甲烷化反應(yīng)的金屬活性位點(diǎn)。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ru納米催化劑在CO₂甲烷化反應(yīng)中的催化行為與Ru納米顆粒通過(guò)HCOO*中間體進(jìn)一步甲烷化所暴露的(0001)臺(tái)階位點(diǎn)有關(guān)，并且Al₂O₃優(yōu)先沉積在(101)表面和B5位點(diǎn)。

此外，微觀動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明，H₂和CO₂在Ru表面的競(jìng)爭(zhēng)活化削弱了催化劑的CO₂轉(zhuǎn)化反應(yīng)活性，而在CO₂甲烷化反應(yīng)中，由于中間產(chǎn)物的毒化作用，Ru納米催化劑的(101)表面加氫能力較低，對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化的貢獻(xiàn)較小。同時(shí)，氧化鋁層的存在也提高了釕納米催化劑的抗團(tuán)聚能力，使其在高溫預(yù)處理?xiàng)l件下仍能保持催化活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在Ru納米催化劑上，CO₂加氫可以在250 °C下開(kāi)始。在Ru/SiC和氧化鋁包覆的xAl-Ru/SiC催化劑(x<70)上可以獲得優(yōu)異的CO₂反應(yīng)活性和CH₄選擇性(>98%)；同時(shí)，70Al-Ru/SiC催化劑的CO₂轉(zhuǎn)化率略有下降，而100Al-Ru/SiC催化劑的CO₂轉(zhuǎn)化率幾乎是70Al-Ru/SiC催化劑的2倍。此外，研究人員在350 °C下對(duì)Ru/SiC和50Al-Ru/SiC催化劑進(jìn)行了CO₂加氫反應(yīng)。

結(jié)果顯示，這兩種催化劑具有良好的CO₂轉(zhuǎn)化率，并且在連續(xù)反應(yīng)過(guò)程中具有良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性；并且，50Al-Ru/SiC在反應(yīng)后的Ru顆粒的尺寸沒(méi)有明顯變化，表面晶面和Al₂O₃覆蓋層幾乎保持完整。綜上，該項(xiàng)研究證明了納米R(shí)u催化劑上CO₂甲烷化反應(yīng)具有結(jié)構(gòu)反應(yīng)性，并且反應(yīng)動(dòng)力學(xué)對(duì)CO₂甲烷化反應(yīng)機(jī)理有重要影響。

Intrinsic Mechanism for Carbon Dioxide Methanation over Ru-Based Nanocatalysts. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02502

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/09/29/041030b88f/

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