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楊劍/柏中朝AEM: 分子交聯(lián)增強(qiáng)聚合物粘結(jié)劑用于鈉離子電池的合金負(fù)極

鈉離子電池（SIBs）顯示出大規(guī)模儲(chǔ)能的巨大潛力。然而，Na⁺的大尺寸和重質(zhì)量總是導(dǎo)致巨大的體積變化和較差的電化學(xué)穩(wěn)定性，特別是在合金型負(fù)極材料中。

在此，山東大學(xué)楊劍教授、山東科技大學(xué)柏中朝教授等人以聚丙烯酸（PAA）作為親水性粘結(jié)劑的模型，通過(guò)酯化反應(yīng)與甘油交聯(lián)（PAA-GLY）用于提高合金型負(fù)極材料在SIBs中的電化學(xué)性能。與羧甲基纖維素（CMC）和海藻酸鈉（SA）相比，PAA的優(yōu)勢(shì)在于分子量可控、官能團(tuán)單一（羧基）。

研究表明，PAA-GLY這種交聯(lián)增強(qiáng)了聚合物骨架并提高了電極對(duì)結(jié)構(gòu)應(yīng)變/應(yīng)力的抵抗力，從而極大地促進(jìn)電極在循環(huán)時(shí)的穩(wěn)定性。同時(shí)，交聯(lián)消除了PAA中的活性質(zhì)子，促進(jìn)了電解液的滲濾。因此，使用PAA-GLY作為粘結(jié)劑可顯著提高合金型負(fù)極材料的電化學(xué)性能，特別是在循環(huán)壽命和初始庫(kù)倫效率（iCE）方面，正如商用μ-Sn、μ-Bi和μ-Sb粉末所證明的那樣。

圖1. PAA和GLY的交聯(lián)反應(yīng)增強(qiáng)電極的機(jī)械性能

以μ-Sn為例，使用PAA-GLY粘結(jié)劑的電極在2 A g^-1下循環(huán)2000次后容量為457.8 mAh g^-1，比僅使用PVdF或PAA的情況要好得多。它的iCE可提高到90.3%，使其能夠直接用于全電池而不需要預(yù)沉淀過(guò)程。此外，該粘結(jié)劑的優(yōu)勢(shì)還體現(xiàn)在厚電極上。在7.1 mg cm^-2的質(zhì)量負(fù)載下，電極在50個(gè)循環(huán)后提供5.2 mAh cm^-2的面積容量，再次證明了該電極的潛力。

最后，無(wú)需費(fèi)力預(yù)沉淀的全電池在2 A g^-1下可實(shí)現(xiàn)300次的穩(wěn)定循環(huán)。這些來(lái)自沒(méi)有尺寸控制和碳涂層的商業(yè)μ-Sn粉末的結(jié)果已經(jīng)優(yōu)于大多數(shù) Sn/C納米復(fù)合材料，其出色的性能不需要尺寸控制或碳涂層，但超過(guò)了大多數(shù)基于其他策略的報(bào)道數(shù)據(jù)。總之，這項(xiàng)研究報(bào)道的交聯(lián)策略易于操作、效果顯著和應(yīng)用廣泛，在SIB中具有廣闊的前景。

圖2. 使用不同粘結(jié)劑制備的電極的全電池性能

Intermolecular Cross-Linking Reinforces Polymer Binders for Durable Alloy-Type Anode Materials of Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202939

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