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目前，鋰金屬負極以其高理論容量和低還原電位被公認為最有前途的負極。然而，鋰金屬的主要缺點如高反應活性、大體積膨脹等可能導致枝晶生長和固體電解質界面（SEI）斷裂，從而導致容量衰減、低庫侖效率和安全等問題。

在此，清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授等人報道合成了摻雜有S和N原子的結構化氧化石墨烯薄膜（SNGO）以構建由Li₃N和Li₂S組成的原位人工無機SEI層，從而解決枝晶生長和體積膨脹問題。首先，作者通過3D打印制備了帶有微通道的GO薄膜。然后將其浸泡在硫脲溶液中，通過水熱反應摻雜N和S元素。接下來，將獲得的SNGO薄膜與熔融鋰接觸，其中鋰自發(fā)擴散到GO層和微通道中并與N和S原子反應形成Li₃N和Li₂S。

研究表明，通過引入這種無機SEI層，界面Li⁺的傳輸?shù)玫搅藰O大改善，并防止了傳統(tǒng)有機SEI引起的鋰損失和電解液消耗。此外，COMSOL仿真結果表明，通過3D打印技術制造的微通道進一步縮短了Li⁺的傳輸路徑，并使電池中的熱量和應力分布均勻。

圖1. SNGO/Li負極中的鋰沉積和剝離行為示意圖

因此，SNGO/Li電極在150次循環(huán)中表現(xiàn)出94% 的高平均CE，而GO電極只能在不到40次循環(huán)中保持穩(wěn)定的CE，然后由于死Li的形成而突然下降。此外，SNGO/Li負極與質量負載為8.5 mg cm^-2的NCM811正極配對組裝的SNGO/Li||NCM811全電池在0.5 C時100次循環(huán)后可提供110 mAh g^-1的可逆容量且平均CE高達≈ 99%。相比之下，Li||NCM811電池的容量已下降至42 mAh g^-1。

甚至，N/P比為3.35（硫負載量為3.45 mg cm^-2，鋰負載量為5 mg cm^-2）的SNGO/Li||SPAN電池在0.2 C下可提供1209 mAh g^-1的高初始容量，并在循環(huán)60 次后保持超過1064 mAh g^-1的高容量，而Li||SPAN電池只能工作不到10個循環(huán)?？傊@項工作為鋰金屬負極保護的SEI組件和Li主體結構設計鋪平了道路。

圖2. 基于SNGO/Li電極組裝的全電池性能

3D Framework with Li₃N-Li₂S solid electrolyte interphase and fast ion transfer channels for stabilized lithium metal anode, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209028

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周光敏AM：具有原位人工SEI層+微通道的3D框架用于穩(wěn)定鋰金屬負極

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