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南開(kāi)李福軍JACS：原子Ru鉚接MOF可調(diào)節(jié)鋰氧電池的氧氧化還原

非水系Li-O₂電池因其超高的理論能量密度而引起了廣泛關(guān)注，但其受緩慢正極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和大過(guò)電壓的嚴(yán)重阻礙，這與Li₂O₂放電產(chǎn)物密切相關(guān)。

在此，南開(kāi)大學(xué)李福軍研究員等人通過(guò)離子交換成功制備了NiRu-HTP的導(dǎo)電雙金屬M(fèi)OF，作為促進(jìn)Li-O₂電池氧氧化還原動(dòng)力學(xué)的有效催化劑。通過(guò)Ni²⁺與 2,3,6,7,10,11-六亞氨基苯并苯（HTP）在水熱反應(yīng)中的配位，將排列良好的 Ni-HTP納米線陣列直接生長(zhǎng)在碳紙上作為電極。同時(shí)，作者通過(guò)離子交換法用 Ru部分取代Ni位點(diǎn)制備了NiRu-HTP。

與Ni-HTP相比，NiRu-HTP具有更大的電流密度、更大的ORR起始電位（~2.76 V）和更小的OER起始電位（~2.98 V），表明其具有更好的電催化活性。此外，基于NiRu-HTP的Li-O₂電池顯示出0.76 V 的降低充電/放電極化，可在500 mA g^-1時(shí)循環(huán)200次無(wú)明顯電壓衰減。相比之下，基于Ni-HTP的電池在運(yùn)行150次循環(huán)后電壓快速增加到 4.2 V。

圖1. 電化學(xué)性能對(duì)比

綜合實(shí)驗(yàn)表征分析和DFT計(jì)算，作者總結(jié)了NiRu-HTP和Ni-HTP的擬議反應(yīng)機(jī)制。放電時(shí)，O₂分子優(yōu)先化學(xué)吸附在NiRu-HTP中原子分散的Ru-N₄位點(diǎn)上，Ru的d_z2和dxz軌道分別向O₂的σ和π軌道提供電子并將其還原為L(zhǎng)iO₂，隨后轉(zhuǎn)化為放電產(chǎn)物L(fēng)i₂O₂。相反，放電時(shí)Li₂O₂被脫鋰為L(zhǎng)iO₂，并進(jìn)一步氧化為O₂和Li⁺。

NiRu-HTP顯示出上移的E_d和對(duì)LiO₂的更大吸附強(qiáng)度以促進(jìn)在Ni-HTP上形成薄膜狀而不是環(huán)狀Li₂O₂，這有助于加速通過(guò)NiRu-HTP正極-電解質(zhì)界面的電荷轉(zhuǎn)移和離子擴(kuò)散，從而提高電荷動(dòng)力學(xué)?？傊?，這項(xiàng)通過(guò)MOF局部原子工程調(diào)節(jié)氧氧化還原以增強(qiáng)動(dòng)力學(xué)的工作將激發(fā)用于先進(jìn)Li-O₂電池及其他電池的電催化劑的合理設(shè)計(jì)。

圖2. NiRu-HTP和Ni-HTP的擬議反應(yīng)機(jī)制

Atomic Ruthenium-Riveted Metal-Organic Framework with Tunable d-Band Modulates Oxygen Redox for Lithium-Oxygen Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11676

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