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1. 四單位EES：大面積Li-CNT膜用于鋰離子電池的精確接觸預(yù)鋰化

電池頂刊集錦：李巨、黃云輝、明軍、王得麗、蒲雄、胡衛(wèi)國、李武、連芳、彭章泉、趙志偉等成果！

預(yù)鋰化是提高鋰離子電池能量密度和循環(huán)壽命的一種方法，采用薄鋰箔對石墨負(fù)極進(jìn)行接觸式預(yù)鋰化是一種很有前景的技術(shù)。然而，制造5 μm以下的薄鋰箔極具挑戰(zhàn)性，因此很難實(shí)現(xiàn)鋰金屬的精確預(yù)鋰化。此外，純薄鋰箔還存在鋰?yán)寐实汀⑺槠纬珊涂蓴U(kuò)展性問題等缺點(diǎn)。

圖1. Li-CNT膜的制備示意及表征

同濟(jì)大學(xué)王超、麻省理工學(xué)院李巨、華中科技大學(xué)黃云輝、中科院蘇州納米所張永毅等開發(fā)了一種直接刮涂法，將熔融鋰澆鑄到碳納米管（CNT）薄膜上，從而獲得超薄、超輕的Li-CNT膜, 以應(yīng)對這些挑戰(zhàn)。之所以選擇碳納米管薄膜作為基底，是因?yàn)樗哂袃?yōu)異的機(jī)械性能、良好的電子導(dǎo)電性和輕質(zhì)，相互連接的碳納米管網(wǎng)絡(luò)和碳納米管薄膜的多孔性能可以有效地傳輸電子和鋰離子。

此外，作為Li-CNT膜，碳納米管薄膜上的鋰負(fù)載是可控的，可低至0.1 mg cm^-2。用于商用電極的 Li-CNT 薄膜的比容量高于1200 mAh g^-1。

圖2.?預(yù)鋰化全電池的電化學(xué)性能

得益于優(yōu)異的導(dǎo)電性碳納米管網(wǎng)絡(luò)和良好的電解液潤濕能力，鋰的利用率幾乎可以達(dá)到100%。當(dāng)采用Li-CNT薄膜作為預(yù)鋰化劑時(shí)，首效（ICE）達(dá)到了與使用鋰金屬負(fù)極的LFP半電池相同的水平。這表明SEI導(dǎo)致的初始活性鋰離子損耗得到了完全補(bǔ)償。結(jié)果，LFP||Gr全電池的能量密度在首圈循環(huán)中增加了10%，在100次循環(huán)后增加了20%。

圖3.?接觸式預(yù)鋰化過程的示意圖

Large-Area Lithium Metal-Carbon Nanotube Film for Precise Contact Prelithiation in Lithium-ion Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01725g

2. ACS Energy Lett.：定制硫/固態(tài)電解質(zhì)界面獲得高面容量全固態(tài)鋰硫電池

由于絕緣元素硫（S₈）與固態(tài)電解質(zhì)（SSE）在固-固界面上的離子接觸不良，實(shí)現(xiàn)具有長壽命高容量的全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB）具有現(xiàn)實(shí)挑戰(zhàn)性。

圖1.?硫和硫化物固態(tài)電解質(zhì)中間產(chǎn)物形成的驗(yàn)證

漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等開發(fā)了一種在S₈和SSE之間形成親密界面的新策略，以加強(qiáng)固-固離子接觸。研究發(fā)現(xiàn)，在特定條件下，S₈和硫化物材料會(huì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，形成中間物種，例如：（1）S₈和Li₂S在50-70℃溫度范圍內(nèi)的醚類溶劑中會(huì)發(fā)生反應(yīng)生成LiPS；（2）S₈和Li₃PS₄在室溫下的四氫呋喃（THF）中會(huì)發(fā)生反應(yīng)形成多硫代磷酸鋰（Li₃PS_4+n）。

基于此，這項(xiàng)工作利用溶劑誘導(dǎo)S₈和SSE之間發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)，特別是在將硫浸漬宿主（Host/S）與硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE）混合時(shí)。選擇極性指數(shù)低至4.2、沸點(diǎn)低至89℃的醋酸異丙酯作為混合溶劑，是為了誘導(dǎo)S₈和SSE之間發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)的同時(shí)，不會(huì)導(dǎo)致SSE嚴(yán)重降解，同時(shí)也便于混合后的干燥。在混合Host/S和SSE時(shí)，不使用溶劑和使用二甲苯的對比組沒有誘發(fā)界面化學(xué)反應(yīng)。

圖2.?ASSLSB的充放電過程

氯化磷硫鋰（LPSCl）被用作具有代表性的SSE。由于在S₈和SSE之間形成了多硫中間相，ASSLSB的硫正極實(shí)現(xiàn)了出色的固-固接觸，這有助于提高ASSLSB的正極負(fù)載水平和面積容量，同時(shí)充分利用S₈的理論容量。因此，這項(xiàng)工作成功研制出了一種高性能的ASSLSB，它在室溫下以1 mA cm^-2的電流密度工作時(shí)，具有很高的平均容量（5.1 mAh cm^-2）和較長的使用壽命（250次循環(huán)）。

圖3.?ASSLSBs的電化學(xué)性能

Tailoring the Interface between Sulfur and Sulfide Solid Electrolyte for High-Areal-Capacity All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01473

3. 華科王得麗AFM：鎳單原子修飾的碳納米花增強(qiáng)鋰硫電池的多硫化物轉(zhuǎn)化

多硫化鋰（LiPSs）緩慢的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)和穿梭行為嚴(yán)重影響了鋰硫（Li-S）電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖1.?材料制備及作用示意

華中科技大學(xué)王得麗等以沸石四唑酸框架（ZTF）為前驅(qū)體，通過熱解吸附工藝在中空納米片組裝碳花（Ni-NC）上構(gòu)建了鎳單原子。研究顯示，精細(xì)組裝的三維碳花具有顯著增強(qiáng)的電子傳導(dǎo)性、減少的離子擴(kuò)散途徑以及豐富的單個(gè)鎳位點(diǎn)，可用于LiPSs的吸附和轉(zhuǎn)化。此外，中空結(jié)構(gòu)的大比表面積提供了廣闊的活性界面，并增強(qiáng)了電解液的潤濕性。因此，Ni-NC建立了一個(gè)高效的功能分離層，可加速氧化還原動(dòng)力學(xué)，并有效抑制LiPSs的穿梭。

圖2.?對LiPSs的吸附和催化

得益于上述優(yōu)勢，采用Ni-NC改性隔膜的Li-S電池在1 C條件下的初始容量為 1167 mAh g^-1，700次循環(huán)中的容量衰減率低至每次循環(huán)0.033%。此外，即使硫負(fù)載高達(dá)6.17 mg cm^-2，Li-S電池在0.1C條件下也能實(shí)現(xiàn)5.17 mAh cm^-2的高面容量，并且在300次循環(huán)中具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。總體而言，這項(xiàng)研究為開發(fā)高性能鋰硫電池提供了一種簡便的催化劑設(shè)計(jì)策略。

圖3.?Li-S電池電化學(xué)性能

Ni Single Atoms on Hollow Nanosheet Assembled Carbon Flowers Optimizing Polysulfides Conversion for Li?S Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305991

4. 蒲雄/胡衛(wèi)國 AFM：離子載體添加劑抑制鋅電池中的析氫并促進(jìn)均勻沉積

不受控制的鋅枝晶和不良的副反應(yīng)（如鋅自腐蝕和析氫反應(yīng)）仍然是進(jìn)一步開發(fā)水系鋅電池（AZBs）的主要挑戰(zhàn)。

圖1.?溶劑化結(jié)構(gòu)及沉積行為的示意圖

中國科學(xué)院北京納米能源與系統(tǒng)研究所蒲雄、胡衛(wèi)國等將大環(huán)內(nèi)酯類抗生素添加到水系電解液中，作為離子載體來調(diào)節(jié)Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)、調(diào)節(jié)鋅電沉積和抑制不良寄生反應(yīng)。阿奇霉素（Azi）是一種代表性的大環(huán)內(nèi)酯類抗生素，它能與鋅離子發(fā)生雙齒配位，并將溶劑化結(jié)構(gòu)重塑為[ZnAzi(H₂O)₄]²⁺。得益于此，鋅負(fù)極一側(cè)的自腐蝕和析氫反應(yīng)被顯著抑制，在線產(chǎn)氫監(jiān)測定量證明了這一點(diǎn)。此外，Azi對致密和均勻鋅電沉積的促進(jìn)作用也得到了證實(shí)。

圖2.?抑制自腐蝕、HER并促進(jìn)均勻的Zn沉積

在電解液中加入0.1 m Azi后，Zn-Zn對稱電池在10 mA cm^-2的電流密度和10 mAh cm^-2的面積容量條件下，達(dá)到了10 Ah cm^-2的高累積容量。此外，添加Azi添加劑的Zn-V₂O₅全電池還能穩(wěn)定運(yùn)行500次循環(huán)，容量保持率高達(dá)83.5%。更重要的是，相應(yīng)的 Zn-V₂O₅軟包電池可穩(wěn)定循環(huán)100次，且電池不會(huì)產(chǎn)氣。最后，另一種電解質(zhì)添加劑（羅紅霉素；Rox）的性能證明了大環(huán)內(nèi)酯類抗生素作為AZB中離子載體的普遍性。

圖3.?Zn-V₂O₅全電池的性能

Zn Ionophores to Suppress Hydrogen Evolution and Promote Uniform Zn Deposition in Aqueous Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307595

5. 李武/張波AFM：電沉積超細(xì)納米Mg(OH)2提升磷酸鐵鋰電池極端溫度耐受性

磷酸鐵鋰（LFP）鋰離子電池（LIBs）在全球范圍內(nèi)廣泛應(yīng)用于電子通信設(shè)備、電動(dòng)汽車或混合動(dòng)力汽車以及能源儲存。然而，由于鋰離子擴(kuò)散速率及其在極端環(huán)境條件下的性能受到限制，其發(fā)展一直受阻。

圖1.?納米MH的制備和表征

中國科學(xué)院青海鹽湖研究所李武、張波等利用超細(xì)納米Mg(OH)₂（MH）制備了一種復(fù)合正極材料, 以改善磷酸鐵鋰（LFP）鋰離子電池的鋰離子擴(kuò)散和極端環(huán)境性能。具體而言，這項(xiàng)工作首先通過帶電黃原膠聚合物分子在電場力作用下的轉(zhuǎn)變和黃原膠網(wǎng)絡(luò)的自組裝，在陰極表面的局部區(qū)域設(shè)計(jì)了一個(gè)柔性密閉空間；然后，在局部柔性密閉空間內(nèi)通過陰極電沉積制備出20納米的納米MH，并在重力作用下穿過黃原膠網(wǎng)絡(luò)時(shí)進(jìn)行原位表面改性。結(jié)果，LFP-MH顯著改變了陰極電解質(zhì)界面膜的密度和均勻性，并提高了電解液的親和性。

圖2.?LFP和LFP-MH的電化學(xué)特性對比

因此，Li||LFP-MH半電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率能力（5 C時(shí)為110 mAh g^-1）和長期循環(huán)性能（1 C下1000次循環(huán)后為116.6 mAh g^-1），在60℃下循環(huán)150次后仍能保持100 mAh g^-1以上，并且在5 V高截止電壓下循環(huán)400次后，陰極材料沒有發(fā)生結(jié)構(gòu)塌陷。此外，電池在循環(huán)100次后內(nèi)阻也明顯下降?？傮w而言，這項(xiàng)研究為實(shí)現(xiàn)具有優(yōu)異電化學(xué)性能和極端環(huán)境耐受性的LiFePO₄鋰離子電池取得了重大進(jìn)展。

圖3.?Li||LFP-MH電池性能

Ultra-Fine Nano-Mg(OH)2 Electrodeposited in Flexible Confined Space and its Enhancement of the Performance of LiFePO4 Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307215

6. 連芳AFM：引入富氫鍵網(wǎng)絡(luò)大幅提升固態(tài)聚合物電解質(zhì)的性能

固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）及其復(fù)合材料是全固態(tài)鋰電池商業(yè)化應(yīng)用最有前景的材料，但需要滿足SPEs的要求，包括適中的機(jī)械強(qiáng)度、高鋰離子電導(dǎo)率以及穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面。

圖1.?PNPU的制備及表征

北京科技大學(xué)連芳等設(shè)計(jì)了聚氨酯基聚合物（PNPU），以進(jìn)一步構(gòu)建用于高能量密度固態(tài)鋰金屬電池的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）與PNPU-PVDF-HFP的混合固態(tài)聚合物電解質(zhì)。理論計(jì)算和表征結(jié)果表明，PNPU-PVDF-HFP固態(tài)鋰離子電解質(zhì)膜仍然保持了PNPU的多種氫鍵模式，從而顯著改善了聚合物膜的機(jī)械性能，并使其結(jié)構(gòu)更加緊湊。此外，作者還證實(shí)了PNPU參與形成了混合電解質(zhì)中的雙Li⁺傳輸路徑，加速了鋰離子的遷移。

圖2.?對稱電池性能

因此，PNPU-PVDF-HFP固態(tài)鋰離子電解質(zhì)膜具有合適的拉伸強(qiáng)度（5.16兆帕）、較高的伸長率（140.8%）、較高的環(huán)境離子電導(dǎo)率（4.13×10^-4 S cm^-1）、優(yōu)異的延展性以及在鋰金屬負(fù)極界面上的穩(wěn)定性。結(jié)果，采用PNPU-PVDF-HFP固態(tài)電解質(zhì)的鋰/磷酸鐵鋰和鋰/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ 固態(tài)電池在30℃下具有穩(wěn)定的循環(huán)性能。這項(xiàng)研究為實(shí)現(xiàn)固態(tài)電池的機(jī)械電化學(xué)耦合穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)提供了一種可行的策略。

圖3.?全電池性能

Largely Promoted Mechano-Electrochemical Coupling Properties of Solid Polymer Electrolytes by Introducing Hydrogen Bonds-Rich Network. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307045

7. 彭章泉/趙志偉AFM：連接表面氫鍵網(wǎng)絡(luò)與鋅負(fù)極在水系電解液中的電化學(xué)性能

水引起的寄生反應(yīng)（如自發(fā)腐蝕和析氫反應(yīng)）已被公認(rèn)為是導(dǎo)致水系電解質(zhì)中鋅負(fù)極電化學(xué)性能低下的罪魁禍?zhǔn)?。然而，作為Zn電化學(xué)的相關(guān)參與者，界面水如何影響鋅負(fù)極上發(fā)生的寄生反應(yīng)仍未得到充分了解。

圖1.?AMPA的作用示意

中科院大連化物所彭章泉、趙志偉等提出了一種吸附（氨甲基）膦酸（AMPA）添加劑來調(diào)節(jié)界面水行為，從而在界面水結(jié)構(gòu)與鋅負(fù)極的電化學(xué)性能之間建立聯(lián)系。具體而言，作者通過結(jié)合使用原位衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸收光譜（ATR-SEIRAS）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)，AMPA的優(yōu)先吸附不僅是自發(fā)腐蝕水解離的屏蔽位點(diǎn)，更重要的是在電場作用下重構(gòu)了具有高電化學(xué)穩(wěn)定性的界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)。

圖2.?AMPA添加劑在Zn²⁺沉積過程中的貢獻(xiàn)研究

因此，正如表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS）和差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）所證明的那樣，鋅負(fù)極表面的寄生反應(yīng)可被大大抑制，從而實(shí)現(xiàn)了無枝晶和長壽命的鋅負(fù)極。此外，這種優(yōu)化的電解液還具有極佳的兼容性，在Zn/NH₄V₄O₁₀全電池中的電化學(xué)性能得到了改善，尤其是在高溫條件下。該工作介紹的結(jié)果強(qiáng)調(diào)了界面水結(jié)構(gòu)的影響，并為可充鋅電池的多功能電解液提供了設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)。

圖3.?電化學(xué)性能研究

Linking Interfacial Hydrogen-Bond Network to Electrochemical Performance of Zinc Anode in Aqueous Solution. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305804

8. 明軍AFM：揭示粘結(jié)劑官能團(tuán)在石墨負(fù)極脫溶劑化過程中的新作用

粘結(jié)劑在鋰離子電池的開發(fā)中起著舉足輕重的作用，因?yàn)樗蓪㈦姌O材料緊緊地粘附在集流體上，以保證穩(wěn)定性。因此，人們設(shè)計(jì)了許多粘結(jié)劑分子來增強(qiáng)粘附能力、導(dǎo)電性和/或形成堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面層，以獲得更好的性能。然而，粘結(jié)劑對電極表面鋰離子（即Li⁺）脫溶劑化的影響卻從未被報(bào)道過。

圖1.?電池中粘結(jié)劑的設(shè)計(jì)和功能示意圖

中科院長春應(yīng)化所明軍等使用具有不同官能團(tuán)的粘結(jié)劑作為探針，探索了它們對1.0 m LiPF₆-PC電解液中Li⁺（脫）溶行為的影響。研究發(fā)現(xiàn)，采用PVDF作為粘結(jié)劑的石墨電極在實(shí)現(xiàn)與PC基電解液的兼容性方面面臨挑戰(zhàn)，直到添加6 wt%的DTD才解決了這一問題。

而使用CMC作為粘結(jié)劑的石墨負(fù)極僅添加1 wt%的DTD后即可PC基電解液兼容，同時(shí)還能獲得更好的倍率性能。這是自這些商用粘結(jié)劑廣泛應(yīng)用以來，首次從調(diào)節(jié) Li⁺（脫）溶行為的角度證明粘結(jié)劑的官能團(tuán)（即*─F、*─OH或*─COO─）對電極性能的影響。

圖2.?采用不同粘結(jié)劑的石墨電極的電化學(xué)性能

此外，作者特別建立了一個(gè)Li⁺（脫）溶界面模型，以闡明這些官能團(tuán)如何從分子尺度影響Li⁺脫溶過程，進(jìn)而影響電極性能。該發(fā)現(xiàn)為檢測 Li⁺（脫）溶劑化差異提供了一個(gè)范式，因?yàn)槟壳斑€沒有有效的表征方法來闡明溶解結(jié)構(gòu)的微觀結(jié)構(gòu)和Li⁺（脫）溶劑化行為。此外，這項(xiàng)工作還補(bǔ)充了作者對粘結(jié)劑化學(xué)性質(zhì)對界面Li⁺（脫）溶劑化影響的理解，有助于在微觀層面探索和理解電極性能

圖3.?圖解界面脫溶劑化模型

Unraveling New Role of Binder Functional Group as a Probe to Detect Dynamic Lithium-Ion De-Solvation Process toward High Electrode Performances. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305974

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