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全固態(tài)電池（ASSBs）是下一代儲能技術(shù)中最有前景的候選技術(shù)之一。特別是采用硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SE）的全固態(tài)電池具有高導(dǎo)電性，可與液態(tài)電解質(zhì)（LE）相媲美。然而，人們對硫化物基ASSB的熱失效缺乏基本了解。

圖1 不同電解質(zhì)與脫鋰NCM相處時的熱行為

清華大學(xué)歐陽明高院士、Dongsheng Ren、北京航空航天大學(xué)劉翔等首次揭示了硫化物基ASSB的兩種不同的熱失控（TR）機制，即氣固反應(yīng)和固固反應(yīng)。與主流觀點相反，玻璃陶瓷（Li₃PS₄和Li₇P₃S₁₁）和晶體（Li₆PS₅Cl和Li₁₀GeP₁₂S₂）SE都表現(xiàn)出比具有脫鋰LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM）正極的LEs顯著更大的發(fā)熱，DSC-MS表征揭示了這一點，并在復(fù)合正極顆粒中得到了證實。

在氣固反應(yīng)的驅(qū)動下，玻璃陶瓷SE在約200℃時被NCM正極釋放的O₂氧化，產(chǎn)生大量熱量和有毒的SO₂氣體。相反，結(jié)晶硫化物SE在200℃時對晶格O₂保持穩(wěn)定，不產(chǎn)生SO₂，在300℃時與NCM正極的分解產(chǎn)物（過渡金屬氧化物等）發(fā)生固-固反應(yīng)。

圖2 DSC-MS測試過程中不同硫化物SE+NCM的氣體演化及其比較

非原位表征顯示，在高溫下會產(chǎn)生不同的分解產(chǎn)物，表明具有NCM的硫化物SE的不同失效途徑。所提出的機理描述了硫化物SE結(jié)構(gòu)、氣體驅(qū)動的串聯(lián)反應(yīng)以及硫化基ASSB TR過程中固-固接觸引起的界面反應(yīng)之間的關(guān)系。這項工作的研究強調(diào)了對ASSB安全性進行基礎(chǔ)研究的必要性，并為本質(zhì)安全電池新興材料的設(shè)計原理提供了新的啟示。

圖3 LPSC+NCM樣品加熱至不同溫度后的非原位表征

Distinct thermal runaway mechanisms of sulfide-based all-solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00084b

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清華/北航EES：首次揭示硫化物全固態(tài)電池的不同熱失控機制

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