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北京大學(xué)徐冰君Angew.：雙功能近中性電解質(zhì)增強(qiáng)OER

電催化反應(yīng)的性能不僅取決于活性位點(diǎn)的組成和結(jié)構(gòu)，還取決于它們的局部環(huán)境，包括周圍的電解質(zhì)。

基于此，北京大學(xué)徐冰君教授等人報(bào)道了BF₂(OH)₂^–陰離子是在混合KBi/KF（KBi=硼酸鉀）電解液中形成的關(guān)鍵氟硼酸鹽物種，以提高近中性pH下的析氧反應(yīng)（OER）速率。使用KBi/KF電解液，電沉積的Co(OH)₂在1.74 V下能夠達(dá)到100 mA/cm²，這是在接近中性條件下含量豐富的電催化劑中報(bào)道的最高活性之一。

Tafel分析表明，KF的引入不會改變OER的速率決定步驟（RDS）的特性。在無KF的0.5 M KBi條件下，Tafel斜率擬合為121 mV/dec，表明與水分子（H₂O → OH* + H⁺ + e^–）解離相關(guān)的第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移是RDS。在0.5 M KBi中，隨著氟化物濃度逐漸增加到1.5 M，Tafel斜率減小到94 mV/dec，表明混合KBi/KF電解質(zhì)中的電子轉(zhuǎn)移速率較快。這種輕微的下降，表明KF的存在不太可能改變OER中RDS的性質(zhì)。

混合KBi/KF電解質(zhì)中OER活性的增強(qiáng)可能歸因于內(nèi)在速率的增強(qiáng)，而不是反應(yīng)途徑/機(jī)制的改變。硼酸鹽和氟化物之間的酸堿平衡導(dǎo)致KBi/KF混合電解質(zhì)中出現(xiàn)一系列BF_X(OH)_4-x^–（X=2、3或4）物質(zhì)。硼酸是一種公認(rèn)的硬路易斯酸，氟是一種硬路易斯堿，根據(jù)酸堿反應(yīng)的路易斯理論，使得它們之間的反應(yīng)在能量上有利。

Bifunctional Near-Neutral Electrolyte Enhances Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308335.

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